【摘 要】
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氢能作为一种能量密度高、绿色可持续的二次能源,具有广阔的应用前景。电解水制氢是工业上制备高纯氢气的主要方法,但受限于成本而无法大规模推广。析氢反应和析氧反应中过电位造成的能量损失是成本上升的主要原因,电催化剂的使用能显著降低反应过电位。目前商用的贵金属基电催化剂资源有限、成本高昂,低成本、高催化活性的过渡金属基材料近年来受到广泛关注。设计异质结构是提高电催化剂活性的有效策略,但目前大部分的合成工艺
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氢能作为一种能量密度高、绿色可持续的二次能源,具有广阔的应用前景。电解水制氢是工业上制备高纯氢气的主要方法,但受限于成本而无法大规模推广。析氢反应和析氧反应中过电位造成的能量损失是成本上升的主要原因,电催化剂的使用能显著降低反应过电位。目前商用的贵金属基电催化剂资源有限、成本高昂,低成本、高催化活性的过渡金属基材料近年来受到广泛关注。设计异质结构是提高电催化剂活性的有效策略,但目前大部分的合成工艺复杂,需要多个步骤并且耗时较长。课题组前期研究发现阴极等离子体电沉积技术可一步、快速地制备具有金属/氧化物异质结构的析氢电催化剂Co Mo/Co Mo Ox,在异质结构制备中展现出巨大的潜力。但仍需要进一步研究异质结构组元和形貌的调控策略,提高电催化剂性能,促进阴极等离子电沉积技术的实际应用。本课题以Co Mo/Co Mo Ox异质结构为研究对象,通过调节电解质溶液的p H值、添加氧化性成分优化了异质结构中金属与氧化物的比例。合适比例的氧化物促进了水的解离,树枝状结构增加了暴露的活性物质数量和物质传输速度,使Co Mo/Co Mo Ox异质结构在10 m A/cm~2的析氢过电位由88 m V降至61 m V。有机溶剂调控了放电特性、异质结构的物相和形貌。低介电常数的有机溶剂改善了电场分布,气泡析出和电弧更均匀、稳定,金属离子极化程度降低,并以更可控的速度沉积成分布均匀、结合力高的碳包覆Co Mo基金属/氧化物异质结构。在30%甘油的电解质溶液中制备的Co Mo-30G样品兼具高活性和高稳定性,析氢过电位低至62 m V,稳定析氢18 h后仅增加9 m V。本课题研究的工艺可适用范围广,扩展性强,成功制备了Ni Fe Mo三元全水解电催化剂。利用Fe3+调控相邻Ni、Mo金属位点的电子结构,增加对OH-和含氧中间体的吸附;金属和合金具有较强的氢吸附能力,促进含氧中间体的去质子化;两者的协同作用提高了析氢和析氧催化活性。优化后的Ni Fe Mo三元电催化剂在泡沫镍基体上只需1.57V便可以提供100 m A/cm~2的全水解电流,18 h恒流全水解过电位基本保持不变,展现出卓越的活性和稳定性。
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