典型煤焦产业影响下大气VOCs区域特征及风险评估

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中国作为世界第二大经济体,发展迅速,经济增长的同时,伴随着严重的环境问题。近年来,中国臭氧污染问题备受关注。臭氧前体物,特别是挥发性有机物(VOCs),对近地面臭氧的生成极其重要。太原市是全国受煤焦产业影响严重的城市之一,目前对太原市VOCs的区域污染特征相关研究还未见报道。本研究运用GC-FID/MSD系统对2019年夏秋冬季太原市4个点位中的66种VOCs组分进行了监测。结合大气常规污染物和气象数据资料等对VOCs的污染水平,时空分布特征进行了分析;并利用等效丙烯当量浓度,最大增量反应活性(MIR)法和气溶胶生成系数(FAC)对太原市VOCs近地面臭氧和二次有机气溶胶(SOA)的生成潜势进行计算,从而研究大气VOCs的光化学反应;后又借助比值分析,正交矩阵分析模型PMF和潜在源浓度权重(CWT)分析了太原市不同点位大气VOCs的来源和潜在源区;最后,利用VOCs的终身致癌风险(LCR)和风险比值(HR)分别对致癌风险和非致癌风险进行了评估。主要结果如下:(1)太原市2019年夏秋冬季所测的122个有效样品中VOCs的平均浓度值为36.82ppbv,其中烷烃是主要组分,贡献占比达48.80%。同时,受局部排放,气象条件和传输影响,太原市大气VOCs浓度呈现冬季(50.08 ppbv)>秋(39.94 ppbv)>夏季(20.44 ppbv)的趋势,烷烃和芳香烃浓度在秋冬季显著升高。(2)空间分布结果表明,小店点位VOCs的浓度(43.58 ppbv)最高,主要是因为该点位处于居民交通混合区,同时受到附近城中村居民排放源和交通源的影响。低碳化合物和苯,是各点最丰富的VOCs物种。此外,太原市各点位主要VOCs物种也存在差异。上兰点位异戊二烯浓度在夏季占据重要地位;桃园点位异戊烷和正戊烷浓度较其它点位高。(3)使用比值分析和PMF模型识别出焦化源和燃烧排放为太原市大气VOCs最主要的污染源,占比分别为30.59%和24.96%,其次为机动车排放(24.05%)、溶剂使用(15.57%)和植物排放(9.82%)。CWT结果表明,太原盆地(如清徐)和临汾盆地北部是太原市VOCs的潜在源区。(4)烯烃是太原市大气光化学反应活性最强VOCs组分,其对等效丙烯当量浓度和臭氧生成潜势(OFP)的贡献均呈现秋季大于夏季的趋势。FAC法估算的SOA生成潜势的范围为0.21-1.64μg/m3,芳香烃是贡献最大的物质,占比达91.22%。且BTEX(苯,甲苯,乙苯,间、对-二甲苯和邻二甲苯)是最主要物种。为实现O3及SOA的防控,结合来源,应注重焦化、燃烧及溶剂使用等企业监管。(5)太原市苯的终生致癌风险(LCR)值不论在何季节,均超过一般成人可接受的致癌风险值(1×10-6)。非致癌风险的评估结果显示,虽然,各点位VOCs平均HR值均小于1,但苯的HR值仍有部分样品大于1,尤其是在冬季,故仍存在慢性疾病发生的实际风险。太原市苯的防控应予以重视,尤其是加强焦化和燃烧排放的监管,防止增加人体健康风险的可能。本研究阐述了太原市辖区VOCs水平及区域特征,明确了VOCs主要来源和风险物质,丰富了受煤焦影响类型城市VOCs数据库,为政府决策和太原市辖区内VOCs联防联控提供了科学依据。
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