半导体光催化技术是解决目前经济社会发展所面临的能源短缺和环境污染两大问题的最具前景的路径之一。该技术有望利用半导体材料将丰富清洁的太阳能转化为可存储运输的化学能如H₂或甲醇,或者将太阳能作为能量源引发光催化氧化反应,处理难降解的有机污染物。开发和制备高效、稳定、廉价的光催化剂是目前光催化技术最核心的问题。然而,尽管目前研究的光催化材料种类繁多,但还没有一种光催化剂能满足要求,致使光催化技术距离大规模应用还有距离。石墨相氮化碳（g-C₃N₄）因其具有原料来源广泛、制备工艺简单且化学稳定性好等优势而成为了一种极具发展前景的光催化材料;但是严重的光生电子-空穴对的复合以及相对较小的可见光吸收范围又致使g-C₃N₄的光催化活性不高。本论文从宽光谱吸收、高效电荷分离与传输、g-C₃N₄结构的纳米功能化等策略出发,致力于高活性的g-C₃N₄基光催化材料的研究,主要取得了以下研究成果:1.构建了一个基于范德华异质结的2D/0D g-C₃N₄薄片/碳量子点CQDs复合光催化剂;研究发现,引入CQDs到g-C₃N₄多孔纳米薄片的表面,因为CQDs优异的吸电子能力,同时充当表面活性位,可以达到抑制载流子的复合,延长载流子的荧光寿命,促进光生电荷分离的目的;同时具有π共轭结构的CQDs可以作为光敏剂以及具有上转化效应,可以激发g-C₃N₄产生更多的载流子,从而拓展其光吸收性能,最终取得了较高的光催化产氢活性。2.通过加入Fe（III）引入界面电荷转移效应,构筑了两种具有宽光谱吸收的Fe（III）/graphene/g-C₃N₄和Fe（III）/CQDs/Fe-CN三元复合催化剂,使催化剂的可见光范围大幅拓展,能带间隙明显缩短,其吸光范围拓展至近红外区域800-1200 nm;而引入碳材料graphene和碳量子点CQDs在Fe（III）和g-C₃N₄的界面,可以优化Fe（III）在g-C₃N₄的负载,同时也促进载流子的传输,缩短传输距离;将催化剂用于降解染料MO,前者的降解率达82%,后者达93%;使用液质联用和总有机碳分析其MO的分解过程和矿化率,证实催化剂有着较强的氧化能力;使用电子顺磁共振技术和活性基团捕获实验分析光激发下电子的传输过程,发现Fe（III）/CQDs/Fe-CN催化剂在光催化反应时是一个光-芬顿反应,羟基自由基和空穴在反应中起主要作用。本工作通过对两种三元复合催化剂的研究确认在g-C₃N₄的表面引入界面电荷转移效应,可以有效拓展g-C₃N₄的光吸收性能,增强其光催化氧化能力。3.提出了针对双氰胺的一种前处理改性手段,即采用水热法前处理双氰胺,使其转化成超分子聚合物中间体,再通过简单的高温热聚合,即可得到多孔的g-C₃N₄纳米片;其比表面积大幅提高,孔体积也相应增加;调控其热聚合过程,通过微波聚合法,可得到能带间隙减小,吸光范围提高（拓展至600 nm）,且具有高结晶度的多孔g-C₃N₄纳米片HCN,基于此,HCN的光催化产氢性能提高了11.4倍,在此基础上,通过优化,采用高温聚合合成了另一种超薄介孔型的g-C₃N₄纳米片,其片层厚度约为1.3 nm,其产氢性能相比体相g-C₃N₄提高15.1倍。4.基于前期的水热前处理改性前驱体,进一步探索提出了“液液界面”超分子自组装的方法,合成出了一种结构规则有序的一维六棱柱超分子前驱体,进一步将其高温聚合,制备得到了一种新型的具有1D多级结构的g-C₃N₄纳米管。研究发现管的内部由树枝状的二维纳米薄片网络状连接在一起,在片与片之间存在着丰富的孔径均一的介孔结构,这些介孔结构形成的微通道将有利于载流子和反应的传质迁移以及提供了许多表面活性位,促进表面催化反应;同时光在这些微通道的多重散射和折射,也提高了对可见光的利用率。基于此,得到的催化剂其光催化产氢活性大幅提升,高达277.12μmol/h,是未改性的g-C₃N₄的32.4倍,这样的一种的制备方法将为高效催化活性的1D g-C₃N₄纳米结构的开发提供了一个新的思路。