铜基金属纳米材料在电催化二氧化碳还原中的应用与研究

来源 :深圳大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:chenke
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
传统化石能源的过度消耗导致了二氧化碳总排放量的迅速增加,引起了各种全球性问题:温室效应、海平面上升、极端天气等,因此,将二氧化碳转化为高附加值产物缓解能源和环境压力非常重要。在光化学、电化学、热化学和生化等方法中,电催化二氧化碳还原(CO2RR)是一种将CO2转化为有利用价值的化学物质和燃料,具有广阔前景的新型催化技术,此反应利用可再生电能作为能量来源,常温常压条件下就可以发生反应,可实现新型碳氢能源-二氧化碳的使用循环。铜基催化剂具有低成本、多种碳氢产物等众多优势,因此受到科学工作者的广泛关注,但铜基催化剂电催化二氧化碳还原具有较高的过电位,催化活性不高,选择性差等问题,因此需要提高铜基催化剂的活性、选择性和稳定性。本文中以铜基催化剂为研究对象,通过调节催化剂材料组成,调控微观形貌,掺杂双金属等方式设计了两种铜基纳米催化剂:Cu2O/In2O3双金属氧化物催化剂和铜-氮-碳(Cu-N-C)复合纳米催化剂,以提高铜基催化剂的活性、选择性和稳定性。利用Raman、XRD、XPS、SEM等材料表征手段对所制备的纳米催化剂进行结构表征和形貌表征;电化学工作站进行CV、LSV等电化学性能测试;气相色谱法和核磁共振技术对CO2还原产物进行分析。本论文具体工作内容如下:(1)在第三章节中,我们通过溶剂热法,分别制备出具有立方体结构的纯Cu2O、In2O3单金属氧化物催化剂和立方体结构的Cu2O/In2O3双金属氧化物催化剂。Cu2O和In2O3单金属催化剂催化CO2还原产物主要是HCOOH,最佳法拉第效率分别为51.2%(-0.63 V vs.RHE),90%(-0.81 V vs.RHE);Cu2O/In2O3双金属氧化物催化剂催化CO2还原产物主要为CO,在反应原料乙酰丙酮铜/乙酰丙酮铟起始投料比为15:1时,CO具有最高法拉第效率为90.8%(-0.58 V vs.RHE);且在恒电位-0.58 V(vs.RHE)电解20 h后,电流密度仍然能保持95.87%左右,具有良好的电催化稳定性。(2)在第四章中,我们采用简单、低成本的一锅法,以聚丙烯腈低聚物(LPAN)预氧化粉体为基体材料,三水合硝酸铜(Cu(NO3)3·3H2O)作为铜源,加入科琴黑,经高温煅烧后形成金属Cu掺杂的多孔纳米碳基催化材料(Cu-N-C)。Cu-N-C催化剂微观形貌为较均匀的圆形片状,其粒径大小约为60-90 nm。不同比例的Cu/N-C具有较大差别的活性和选择性,其中Cu/N-C起始投料比为1:20的复合催化剂具有最佳性能,在恒电压-1.03 V(vs.RHE)下,催化CO2还原为甲酸的法拉第效率为72.5%,电解20 h后,电流密度仍然保持89.9%,衰减较小,因此Cu-N-C复合催化剂具有良好的催化活性和催化稳定性。纳米碳基催化材料表现出出色催化性能,可能是由于碳基材料使用了聚丙烯腈低聚物(LPAN)预氧化粉体作为基底材料,而LPAN中的氮(N)元素是以化学键形式存在,具有天然优势;其二疏松多孔的碳基材料极大的增大了Cu-N-C催化剂比表面积,暴露更多活性位点,大幅度提高了催化剂的催化活性。综合研究表明,制备的Cu2O/In2O3双金属氧化物催化剂和铜-氮-碳(Cu-N-C)复合纳米催化剂,均具有优异的电催化CO2还原性能,同时,催化剂的合成工艺简单、成本较低且绿色无污染。因此,本论文研究结果可以为提高铜基催化剂的活性、选择性和稳定性提供有效方法和思路。
其他文献
食物是一个涉及地域、民族、文化、政治、经济等多领域的话题,它一直被人类所需要,且随着社会的发展不断变化。它不仅体现着人的外部物质现实,还反映着人的内部机制和精神世界,通过连接不同的个体、层级和领域来反映人与地球资源以及社会之间存在的问题。因此,食物不仅是学者研究社会、政治、经济等问题的源头和基础,当食物进入艺术领域后,它又是艺术家最能表达自我、开展对话、警醒世人的创作符号。食物具有世俗性和日常性的
引言:肺高血压(PH)是继冠心病和高血压之后的第三大常见恶性致命性心血管疾病,其中最凶险的类型是肺动脉高压(PAH)。PAH具有临床症状不典型、发病年龄低、死亡率高三大特点,又被称为“心血管系统的恶性肿瘤”。血小板源性生长因子BB(PDGF-BB)是血管平滑肌细胞最强的致有丝分裂原,通过结合PDGF受体(PDGFR)发挥其生物学功能。受体型蛋白酪氨酸磷酸酶D(PTPRD)是跨细胞膜的受体蛋白,其生
颈动脉超声图像诊断是心脑血管疾病诊治的重要依据,是医生诊治患者的重要辅助手段之一,它的诊断结果直接影响医生对患者的治疗方案,对患者康复治疗有着至关重要的作用。但在人口基数巨大的今天,存在医学影像从业者数量短缺、患者就诊压力大等问题。另外存在因为影像医师的专业水平不同、从业时间不同而导致的诊断结果不同、诊断效率不同等问题。因此通过深度学习方法实现颈动脉医学图像的计算机辅助诊断,将能有效解决以上问题,
研究背景:哮喘是一种多变的、可逆性气流受限的常见慢性气道炎症,而由烟曲霉菌引起的致敏性支气管肺曲霉病(ABPA)则是其中的一类亚型。这两者的临床表现均比较相似,可为反复发作的喘息、气急、胸闷或咳嗽,肺部阴影及支气管扩张。但是,前者的病因复杂且多不明,后者则是烟曲霉菌导致的免疫变态反应。在中国,哮喘的发病率为4.2%。虽然ABPA患者仅占哮喘患者的2%,但在中国这一庞大的人口基数上,每年的新发人数仍
基因测序是生物信息学领域中重要的基础性问题,主要是获取基因序列中的信息,进行基因测序的根本方法是基因序列比对。目前,基因序列比对在临床医学上有着十分重要的作用,分析人类基因信息,可为医生在诊断,治疗病人时,提供极大的参考,也可以为人们预防疾病提供帮助。随着新一代测序仪器与测序技术的快速发展,基因测序的成本大大降低,基因数据库中的碱基数量大幅度增加。进行基因序列比对需要分析的碱基数量出现了极大的增长
三维生物打印将活细胞、生长因子和生物相容性物质的混合材料打印成具备人体组织功能或器官功能的复杂结构。这些结构可用于高通量药物筛选、可移植材料和再生医学医疗设备。该技术在应用于临床治疗之前所面临的主要挑战是需要用精细构建的生物材料替代树脂和热塑性塑料等传统材料,以达到精确复制生物组织带血管网络的多尺度结构和其相应生物功能的目的。在血管网络多尺度结构的打印策略中,挤出式打印因兼容各种墨水材料和喷嘴设计
上个世纪末到21世纪初,随着人类的基因组计划和各类基因工程的深入实施,生物信息数据正以指数级的速度增加。这些生物信息将影响着药学、医学、农业和环保等方面的研究与发展,还有助于人们提高生活质量。其民用的一种主要技术是基因测序。基因测序作为一种新型基因检测技术,能够从血液或唾液中提取基因全序列,对这些基因全序列进行测定,从而分析出基因数据中携带疾病的可能性,进而提出科学的指导,以使其得到正确地治疗。在
经颅超声目前主要应用于治疗与成像两方面,在成像方面主要集中于聚焦线扫模式。由于聚焦线扫的成像帧率较低,无法满足于一些需要较高成像帧率的临床应用场景如:弹性成像,高速血流成像等。所以一种高帧率的成像方式如平面波,发散波被应用到超声成像研究中。但由于平面波的成像视场的宽度会受到实际线阵探头宽度的限制。而发散波超声成像是一种高帧率、大视野的成像模式,一般用于受声窗限制时较深组织的成像。所以当发散波用于经
激发态分子内质子转移(ESIPT)体系因其独特的特点,在荧光探针、光电材料、近红外发射器等方面具有重要的运用。7-羟基-1-茚酮(7HIN)和2’-羟基苯丙酮(OHPP)作为最简单、分子量相近的ESIPT分子,光谱对溶剂响应不同。研究其动力学过程可能会对实际运用提供理论参考。ESIPT过程是非常快速的过程,飞秒时间分辨吸收光谱可以提供体系的激发态寿命和激发态物种弛豫的信息。密度泛函理论(DFT)方
本论文研究体系有3个:(1)质子化腺苷、(2)富胞嘧啶人类端粒序列HTS和同源寡聚核苷酸序列d C20、(3)胞嘧啶甲基化的血管内皮生长因子(VEGF)启动子序列、人类RET致癌基因启动子序列和人类端粒序列(HTS)。利用圆二色光谱、稳态光谱、飞秒时间分辨荧光和吸收光谱等手段,部分实验结合密度泛函和含时密度泛函理论计算,主要获得了以下的研究成果:1)获得质子化腺苷的稳态吸收、荧光光谱,并从光谱的对