【摘 要】
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镍锰酸锂(Li Ni0.5Mn1.5O4)正极材料被认为是高性能锂离子电池优选的正极材料之一。然而,晶体结构和表面的不稳定性、严重的界面副反应、电解液分解等问题导致其容量衰减迅速。本文以硫酸镍、硫酸锰为原料,碳酸氢铵为沉淀剂,通过共沉淀法结合水热法制备碳酸盐前驱体,经预烧后与碳酸锂混合,再经高温煅烧制备出Li Ni0.5Mn1.5O4正极材料。采用离子掺杂的方式对Li Ni0.5Mn1.5O4的晶
【基金项目】
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国家自然科学基金（51802074）；
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镍锰酸锂(Li Ni0.5Mn1.5O4)正极材料被认为是高性能锂离子电池优选的正极材料之一。然而,晶体结构和表面的不稳定性、严重的界面副反应、电解液分解等问题导致其容量衰减迅速。本文以硫酸镍、硫酸锰为原料,碳酸氢铵为沉淀剂,通过共沉淀法结合水热法制备碳酸盐前驱体,经预烧后与碳酸锂混合,再经高温煅烧制备出Li Ni0.5Mn1.5O4正极材料。采用离子掺杂的方式对Li Ni0.5Mn1.5O4的晶体结构和形貌进行调控来改善其循环性能。选择具有强金属氧化物键能的Cr3+和Zr4+作为掺杂离子,首先研究了掺杂离子引入方式的影响,然后分别研究了Cr3+、Zr4+掺杂量对Li Ni0.5Mn1.5O4晶体结构、形貌和电化学性能的影响。分别采用在镍锰硫酸盐溶液中引入氯化铬和在前驱体预烧过程中引入Cr2O3的方式,研究了Cr3+离子引入方式对Li Ni0.5Mn1.5O4晶体结构、形貌和电化学性能的影响。结果表明:在镍锰硫酸盐溶液中引入氯化铬制得的Li Ni0.475Mn1.475Cr0.05O4样品的结晶程度更高和Ni/Mn排列的无序程度更高、颗粒尺寸均匀,表现出更优的电化学性能。基于在镍锰硫酸盐溶液中引入掺杂离子的方式,研究了Cr3+掺杂量对Li Ni0.5Mn1.5O4晶体结构、形貌和电化学性能的影响。结果表明:Cr3+掺杂会增加Ni/Mn排列的无序程度,降低材料中Mn3+/Mn4+的比例。此外,Cr3+掺杂对颗粒形貌有显著影响,主要表现为Cr3+掺杂改变了样品的一次颗粒形状,降低了一次颗粒的粒径和二次颗粒的团聚程度。适量的Cr3+掺杂可以对晶体结构和形貌进行优化来缓解电极/电解液界面上的副反应以及电解液的分解,从而提高Li Ni0.5Mn1.5O4材料的倍率和循环性能,其中,Li Ni0.475Cr0.05Mn1.475O4材料10 C放电比容量可达127.5 m Ah·g-1,1 C下循环200次后的容量保持率为95.14%。基于相同的掺杂离子引入方式,研究了Zr4+掺杂量对Li Ni0.5Mn1.5O4材料晶体结构、形貌和电化学性能的影响。结果表明:Zr4+掺杂降低了Ni/Mn排列的无序程度和Mn3+/Mn4+的比例。而且Zr4+掺杂样品的一次颗粒的形状改变、粒径减小,二次颗粒的团聚程度降低。其中,Li Ni0.5Mn1.495Zr0.005O4样品10 C下的放电比容量为129.1 m Ah·g-1,1 C下循环200次后的容量保持率为93.93%。可见,适量Zr4+掺杂通过调控Li Ni0.5Mn1.5O4的晶体结构和形貌提高了材料的倍率性能和循环性能。
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