论文部分内容阅读
利用XRF、XRD、XPS、TPO-MS和N2吸附/脱附对失活前后工业Cu/Zn/Al甲醇合成催化剂进行表征分析,并对新催化剂进行S、Cl、Fe强制中毒实验,探究催化剂上杂质成分及含量对其催化合成甲醇活性的影响.结果表明,失活催化剂上产生了S、Cl、Fe杂质元素,且自塔顶到塔底,S、Cl含量逐渐降低,塔顶催化剂上S和Cl质量分数最高,分别为1.237%和0.118%;Fe含量自塔顶到塔底逐渐增多.与新催化剂相比,失活催化剂上除含有CuO和ZnO外,还有CuS、ZnS;XPS和XRF进一步提示,失活催化剂上可能还存在CuCl2、ZnCl2.催化剂强制中毒实验数据说明,H2S、SO2、CH4S、C2H6S、HCl和羰基铁均可以导致催化剂中毒,相关杂质含量越大,其催化合成甲醇的总碳转化率和甲醇选择性下降幅度越高.其中,依据企业塔顶催化剂失活特征,当催化剂中S的质量分数为1.08%~1.25%时,相比于其它杂质造成的影响,催化剂催化合成甲醇的总碳转化率和甲醇选择性下降幅度最大,分别为50%和19%,说明硫化物是导致催化剂中毒失活的主要因素.