g-C3N4/TiO2复合纳米材料的制备及可见光催化性能研究

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TiO2无毒、廉价、结构稳定,具有优良的光催化性能,是近年研究较多的半导体光催化剂之一。但是由于其禁带较宽(3.2eV),仅能在紫外光区响应,而波长小于380nm的紫外光对应的能量仅占整个太阳能光谱波长范围总能量的3.39%,因此,TiO2作为光催化剂存在能量利用率低的问题;另外,TiO2光生电子-空穴容易复合,光催化效率有待提高。而g-C3N4作为一种新型的非金属半导体材料,具有良好的可见光响应性(禁带宽度约2.7eV),化学稳定性和热稳定性,有离域的共轭π键,可用于有机污染物降解、可见光解水制氢等。为了进一步提高TiO2的光催化效率,本文采用廉价易得的工业偏钛酸和三聚氰胺为原料展开系列研究,制备了g-C3N4/TiO2复合光催化材料;运用X射线衍射(XRD)能谱、傅里叶红外变换光谱(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)、热重-差示扫描量热分析(TG-DSC)、物理吸附仪(N2-BET)、X射线光电子(XPS)能谱、紫外-可见吸收(UV-Vis)光谱、三维荧光(FS)光谱等分析了材料的晶相、结构、形貌、化学形态和光学性能;并考察了焙烧温度,原料配比和焙烧时间对材料结构和性能的影响;以亚甲基蓝溶液为目标污染物,评价制备条件对材料光催化性能的影响。论文的主要研究成果包括:①以三聚氰胺和工业偏钛酸为原料,采用一步热处理法制备了g-C3N4/TiO2复合催化材料;光催化结果显示,复合催化材料催化效果显著提高,原料配比、焙烧温度和时间存在最佳值;其中,以三聚氰胺与工业偏钛酸质量比为1.0,500℃焙烧1.5h制备的材料,在过滤掉紫外光的500W氙灯照射下,300min内可使10mg/L亚甲基蓝溶液降解率达到83%;②表征结果显示,材料中TiO2以锐钛矿相存在,三聚氰胺热解缩聚为片层结构氮化碳,形成了g-C3N4/TiO2复合物;材料的禁带宽度明显降低,最大吸收波长红移;并且由于介孔的引入,材料的比表面积和孔体积显著增大;③本研究可为难降解有机污染物的处理提供新的方法,并为实用性环境功能材料提供一定借鉴。
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