汽车尾气排放对雾霾的影响及降低颗粒物排放的策略

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  摘要: 雾霾已经成影响环境的重要因素,汽油机作为目前主要的颗粒物排放源,对其颗粒物成因研究具有重要意义。研究发现汽油机产生的超细微粒主要由核态和积聚态构成,对雾霾的产生其主要作用,为满足法规对颗粒物排放的限制,FWC作为新型催化器系统起到重要作用。FWC的活性再生问题已成为FWC应用的技术难点,采用二次喷射的方式能有效恢复部分活性,但仍有很多技术问题需要解决。
  Abstract: Haze has become an important factor affecting the environment. As the main source of particulate matter emission, it is of great significance to study the cause of the formation of particulate matter. It is found that the ultrafine particles produced by gasoline engine are mainly composed of nuclear state and accumulation state, which play a major role in haze. In order to meet the requirements of regulations on particulate matter emission, FWC plays an important role as a new catalytic converter system. The active regeneration of FWC has become a technical difficulty in the application of FWC. The secondary injection can effectively recover part of the activity, but there are still many technical problems to be solved.
  關键词: 雾霾;颗粒物;汽油机;FWC;二次空气喷射
  Key words: smog;particulate matter;gasoline engine;FWC;secondary air injection
  中图分类号:U472.43                    文献标识码:A           文章编号:1674-957X(2021)17-0047-05
  0  引言
  随着人类工业的快速发展,雾霾在全世界范围内爆发,洛杉矶光化学烟雾、多诺拉雾霾事件、伦敦雾霾事件等雾霾极端天气频繁出现,目前,雾霾已成为地球环境和人类健康的重要威胁。
  气候因素对雾霾形成近具有诱导作用,人类生产生活在雾霾形成中起到了决定性的影响。目前研究普遍认为,机动车排放的尾气、燃煤排放的废气等是城市PM2.5的主要来源,其中机动车排放的产生的PM2.5排放占城市总的PM2.5的32.1%,是城市雾霾天气频发的重要推手,城市PM2.5各来源比例如图1所示,从图中可以看出,机动车排放的尾气在总的PM2.5中占比最高,是未来雾霾治理的重点[1]。因此研究机动车颗粒物排放对研究雾霾具有重要影响,其中汽油机作为目前机动车中的主力机型更具研究意义。
  1  汽油机颗粒物生成的机理分析
  汽油机[2]产生的颗粒物按粒径的大小主要分为三种:核态(粒径<50nm)、积聚态(粒径50-1000nm)、粗粒子(粒径>1000nm)(粒径分布图如图2所示)。其中排气的超细微粒由核态和积聚态构成,对雾霾的产生其主要作用。发动机的高速运行需要汽油在发动机气缸内燃烧不断燃烧做工,在这个不断燃烧的过程中很容易产生一些极易挥发的有机成分、一些固态碳颗粒、高温摩擦产生的金属灰烬以及硫酸盐等物质,这些物质在发动机汽缸内由于高温高压环境通过成核作用形成的核态颗粒物。
  聚集态颗粒物的形成主要是由于发动机运行过程中汽油在汽缸内燃烧的不够充分、不完全而生成的一些初级碳颗粒,这些初级碳颗粒通过团聚作用并不断吸附HC、金属灰烬和硫酸盐等核态颗粒物而慢慢形成的,这些物质主要是以团聚物的形态而存在,这些聚集态颗粒物粒数浓度一般情况下是比较稳定的。
  微粒的质量排放一般是由聚集态决定,核态一般在排气微粒总质量中所占比例大部分都是不大的一般仅为1-10%,但是其浓度在排气总颗粒物中所占比例一般都能达到甚至超过90%及以上。
  微粒形成的机理复杂,目前微粒生成过程一般认为是多步多途径,包括初始微粒形成以及成核和凝结等。初始微粒由燃料分子的氧化和裂解产物组成。二次微粒主要由硫酸以及未完全燃烧形成的半挥发性有机物成核生成,如图3中的虚线所示。核态微粒主要由有机物和硫份所构成,它主要是半挥发性组分在稀释过程中发生成核和凝结等动力学作用形成的二次微粒,同时也包括少量的固体碳和金属组分。积聚态微粒则主要是由碳微粒聚集成团并凝结部分HC和硫酸等半挥发组份形成。
  2  法规挑战
  日益严重的环境污染迫使排放法规不断升级,针对我国污染物排放现状,我国相继制定并实施了国Ⅰ(CN1)到国Ⅴ(CN5)污染物排放标准,见图4。国V标准(国家第五阶段机动车污染物排放标准)排放很大程度上参考了欧洲的控制策略,其控制水平相当于欧洲正在实施的第5阶段排放标准。从国Ⅰ提升至国V,每提高一次标准,单车的污染物排放量将减少30%至50%,自2016年4月1日起,京津冀,江浙沪,广东等地所有进口、销售和注册登记的轻型汽油车、轻型柴油客车、重型柴油车(仅公交、环卫、邮政用途),须符合机动车排放“国Ⅴ”标准;国V标准,已于2018年1月1日起在全国实施。   国VI标准具体的实施将分为国VI(a)和国VI(b)两阶段进行。广东省于2019年1月率先实施国VI(a),之后2020年7月1号起,全国开始实施国VI(a)标准,2023年7月1号实施国VI(b)标准。
  与国Ⅴ标准相比,国VI标准增加了对发动机PN的控制,在国VIa阶段CO限值降为0.7g/km,而到了国VIb阶段为0.5g/km,PM限值降为0.003g/km。国VIb阶段限值与国V相比有较大变化,汽油车排气污染物值降低了33%~50%,如表1所示。排放限值的下降,对尾气后处理系统提出了更高的要求。
  另外,国六I型试验采用WLTC测试循环。相对于只包含城市和乡村两种测试工况的NEDC循环,WLTC循环含有低速、中速、高速和超高速4个工况,里程更长、负荷更高,且均为动态工况。WLTC循环详见图5。
  全球轻型车统一测试循环(WLTC)由低速段、中速段、高速段和超高速段四部分组成,持续时间共1800s。其中低速段的持续时间589s,中速段的持续时间433s,高速段的持续时间455s,超高速段的持续时间323s。
  两种测试循环各有不同的特点,其中NEDC循环速度变化更为平缓,加减速主要是以匀加减速为主,而WLTC 循环速度变化没有规律可循,加速度在不断的变化,且换挡点较为频繁,再加上持续时间较长的超高速段,不仅对驾驶员的驾驶水平提出了更高的要求,对汽车尾气的排放也会产生较大的影响。
  李配楠[3]等采用实验的方式对比了两种测试循环下污染物的排放量,结果如图6所示,从中可以看出,在HC和CO的排放上,二者的结果差异较小,但是在NOx方面,WLTC循环排出了比NEDC多的污染物。因此,在引入新的测试循环后,对汽车尾气后处理系统的开发提出了更大的挑战。
  3  满足法规的后处理技术方案
  为减少柴油机颗粒物排放,柴油机颗粒捕集器(DPF)已成为柴油机后处理系统的标准配置。GPF则是针对汽油机引擎尤其是GDI系统满足国家日趋严格的排放法规而设计。随着我国排放法规的不断升级,GPF未来几年内将成为GDI后处理系统的标准配置。
  GPF过滤机理与DPF基本相同,排气以一定的流速通过多孔性的壁面,形成壁流过程,壁流式颗粒捕集器通过交替封堵蜂窝状多孔陶瓷过滤体,排气流被迫从孔道壁面通过,颗粒物分别经过扩散、拦截、重力和惯性四种方式被捕集过滤。GPF的结构及原理如图7所示。
  GPF主要分为不带涂覆(Uncoated)和带涂覆(Coated)两种,主要区别在于是否涂覆贵金属。涂覆了贵金属的GPF(Coated GPF=FWC)集成了催化转化和颗粒捕集的功能,能够有效应对WLTC/RDE超高速下CO和NOx排放高,需要更大催化体积的需求,控制二次污染物(碳颗粒再生时产生的CO),同时降低FWC再生对入口温度的要求[4]。
  FWC的设计及应用主要考虑的问题是:过滤效率、排气背压、再生、使用成本、耐久性及对燃油经济性的影响等。在保证较高的过滤效率以及满足排放法规的前提下,尽量降低排气背压以降低油耗和CO2排放,保证周期性可靠的再生,提高FWC的使用寿命,降低使用成本。选择FWC尺寸时,首先考虑的是直径,然后是尺寸,最后是长度,目前可用的FWC载体直径介于103mm-165mm,长度介于100mm-150mm,常用的目数和/壁厚有200/8、240/9.5、300/8,一般来说,FWC的体积约是1.1-1.5倍发动机排量[6]。
  FWC在汽油机排气系统上的布置主要有两种形式,一种是和TWC集成到一块安装,距离排气歧管较近,即紧耦合式布置。另一种是直接安装在TWC下游位置,即后置式布置。紧耦合式和后置式布置方案各有利弊,两种FWC的布置方式如图8所示。
  日本NGK公司通过实验分析了FWC两种安装位置对PN和过滤效率的影响。试验发现,FWC采用后置式布置时,PN过滤效率比紧耦合位置大约高15%,实验结果如图9所示。原因是后置式FWC与排气管上游距离较远,排气温度较低。较低的排气温度抑制了PM的燃烧,更有利于PM层的形成,过滤效率显著提高。另一个原因GPF后置式安装时,排气流速相对更低,由于布朗扩散和壁流速度密切相关,流速越低,相同时间内捕集的颗粒物越多[5]。
  Reggi等人为了验证PM的累积是否需要周期性的主动再生,在一台福特EcoBoost 3.5L V6直喷汽油机上采用两种布置方案进行了耐久性试验。试验结果与Chika 等人的试验结果类似,FWC安装在紧耦合位置时排气温度和排气流速高于后置式,颗粒物过滤效率低于后置式。FWC后置式安装时,在不影响驾驶舒适性的前提下,需要优化发动机控制来提供足够高的温度使FWC主动再生。
  以某量产1.5T GDI发动机车型CN6b后处理系统为例,在传统TWC后处理系统加装后置式FWC,通过排放测试结果可以看出,WLTC新鲜及老化排放结果均满足CN6b法规限制,从而可以得出结论TWC+FWC的后处理系统是可以满足CN6b法规的后处理系统。
  4  FWC应用技术难点
  根据以上内容可以看出紧耦合式FWC相对后置式FWC过滤效率较低,背压较高,但是可以在没有额外辅助再生系统的协助下可以实现活性连续再生。
  紧耦合式FWC进气温度较高,需要考虑热老化对FWC催化剂劣化的影响,同时优化载体孔隙率及几何表面积。FWC体积增大后,PGM(贵金属负载量)增加,催化剂高温活性和热冲击能力需要进一步优化。
  另外,TWC+FWC紧耦合的布置方式,导致整个TWC+FWC系统体积增大,封装总成存在耐久风险。
  FWC在工作过程中,捕集的出了颗粒物外还有灰分,灰分在FWC表面不斷累积,堵塞了孔道,容易引起背压的增加,因此,FWC需要考虑全生命周期灰分累积对背压的影响。   FWC催化能力、背压损失、颗粒过滤效率存在相互制约关系,在设计过程中需要综合考虑,对三者加以平衡,如图10。
  后置式FWC由于PM层的生成,使得其过滤效率高于紧耦合式FWC,但经过持续不断的微粒捕集,颗粒物沉积在载体中,会堵塞载体内壁的多孔介质通道。因而需要促使颗粒捕集器中的碳烟颗粒再次氧化燃烧,去除捕集到的颗粒物,达到FWC再生的效果[7]。
  再生温度不足是后置式FWC应用最大的挑战,从图11中可以看出,FWC入口温度在560℃以上时,FWC内部压降随时间延长而降低,FWC活性再生,从而可以得出结论,FWC入口温度≥560℃是FWC快速再生需要满足的基本条件。
  积碳量的多少为是否进入再生控制模式提供判决条件,目前积碳估计主要分为基于压降和开环积碳两个方面。
  基于压降的积碳估计方式,需要在FWC进出口加装压力传感器,该工况下积碳量估计与DPF相类似,主要依据为多孔介质中流体流动的数学物理方程Darcy-Forchheimer方程。
  受限于压力传感器的检测精度该积碳估计方式存在的误差较大,该方式没有得到广泛应用。
  开环积碳主要是建立以发动机冷却液温度和燃油数量为自变量的积碳估计开环回归模型。
  FWC上碳载量与GPF最大进口温度紧密相关,确定一定碳载量下的GPF进口温度对FWC的活性再生以及避免FWC高温烧蚀具有重要指导意义。
  图12所示为FWC床温1000℃工况下,GPF最大进口温度与碳载量的关系,GPF进口温度高于最大进口温度时,GPF有烧蚀风险。从图中可以看出,随着碳载量的增加,FWC活性再生最大可容忍GPF进口温度降低。图13所示为FWC床温与进口温度、碳载量的关系,X轴为进口温度,Y轴为碳载量,Z轴为FWC的床温,其中FWC大于1000℃区域为FWC的非工作区,在该温度下,FWC存在烧蚀问题。
  FWC再生控制策略,通过提升FWC的氧含量和入口温度,促进载体中碳颗粒的氧化燃烧,同时利用热管理手段,达到控制排气系统背压的目的。
  二次空气喷射属于FWC活性主动再生策略的一种,具体方案如图14所示,λ1为催化器前宽氧传感器,λ2为二次空气喷射后宽氧传感器,T1为二次空气喷射前温度传感器,T2为二次空气喷射后温度传感器,T3为GPF1/6处温度传感器,T4为GPF1/2处温度传感器,T5为GPF5/6处温度传感器,SAI为二次空气喷射系统。
  5  结论
  综上,得出的初步结论是:随着法规对颗粒物排放的加严,汽油机减少颗粒物排放势在必行,基于这样的大背景下,FWC(四元催化器)作为一種新型催化器对颗粒物捕集既有良好的作用,但FWC在使用过程中也面临活性再生的问题。目前来看,二次空气对提升GPF的床温效果明显:进口温度320℃~350℃之间,GPF床温可提升至560℃ 以上,满足快速再生的温度要求。但是受限于二次空气喷射系统的供气量及持续供气能力,二次空气喷射FWC活性再生方案仍有很多技术问题需要解决。
  参考文献:
  [1]H.Dagef rde,M.Bertsch,H.Kubach,T.Koch,范明强.降低气缸内直喷汽油机的颗粒物排放[J].国外内燃机,2016(3):51-55.
  [2]陈京瑞,朱晓峰,张志谋,娄林,石磊.缸内直喷式汽油机颗粒物捕集器最新技术发展[J].小型内燃机与车辆技术,2017(3).
  [3]李配楠,程晓章,骆洪燕,谢振凯.基于国六标准的汽油机颗粒捕集器(GPF)的试验研究[J].内燃机与动力装置,2017(1).
  [4]银增辉,付铁强,李国田,景晓军,王振宇,方茂东.基于PEMS的缸内直喷汽油机颗粒物排放特性[J].汽车安全与节能学报,2018.
  [5]徐长建,董伟,于秀敏,何玲,孙平,麻斌.缸内直喷汽油机颗粒排放的热物理特性研究[J].车用发动机,2015(04):76-81.
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  [7]马标,蒋茂玎,黄伟,李杰.汽油直喷发动机颗粒捕集器技术应用研究[J].内燃机与动力装置,2017(2).
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