【摘 要】
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PbTe基化合物是一种热电性能优良的中温区热电材料,但铅的毒性限制了其广泛应用,因此类似化合物SnTe引起了人们关注。但SnTe的载流子浓度较高和晶格热导率较大使其ZT值较低。
【基金项目】
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国家自然科学基金(51811530307,51772109,51572098,51632006);清华大学新型陶瓷与精细工艺国重实验室开放基金(KF201704)~~
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PbTe基化合物是一种热电性能优良的中温区热电材料,但铅的毒性限制了其广泛应用,因此类似化合物SnTe引起了人们关注。但SnTe的载流子浓度较高和晶格热导率较大使其ZT值较低。本研究利用SnO歧化反应对SnTe热电性能实现了协同调控。热压烧结过程中SnO在500℃左右发生歧化反应生成Sn单质和单分散的SnO2颗粒,Sn单质作为自掺杂可以填充SnTe中的Sn空位,导致载流子浓度降低:相比于SnTe基体,SnTe-6mol%SnO样品在600℃下的电阻率从6.5增大到10.5???m, Seebeck系数从105增大到146?V?K?1。同时,原位反应生成的SnO2第二相单分散于晶界处,多尺度散射声子传播而降低晶格热导率,SnTe-6mol%SnO样品晶格热导率在600℃下仅为0.6 W?m?1?K?1,相比于基体下降了33%左右,从而使SnTe体系的热电性能得到明显提高。最终,当SnO加入量为6mol%时,样品在600℃下的ZT值～1,相比于基体提升了一倍左右。
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