【摘 要】
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为提高金纳米团簇电催化还原二氧化碳生成一氧化碳的电流密度，本文引入了一种组合掺杂法（同时掺入硫和镉），合成一种新型Au-Cd纳米团簇——Au41Cd6S2(SCH2Ph)33，并对其组成结构进行了精确表征。单晶结构表明，它包含一个双二十面体的Au23内核，所有的镉原子都掺杂在外壳层中且具有多种配位环境，外层staple （类订书针结构）除两个常见的Au3（SR）4三聚体外，还有两条独特的Au5Cd
【机 构】
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中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所中国科学院材料物理重点实验室安徽省纳米材料与技术重点实验室中国科学院纳米卓越中心
【基金项目】
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国家自然科学基金（21829501，21925303，22171267，22171268，21771186，21222301，21171170，21528303）； 安徽省自然科学基金（2008085MB31，2108085MB56）； 中国科学院合肥研究院院长基金（BJPY2019A02）；
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为提高金纳米团簇电催化还原二氧化碳生成一氧化碳的电流密度，本文引入了一种组合掺杂法（同时掺入硫和镉），合成一种新型Au-Cd纳米团簇——Au41Cd6S2(SCH2Ph)33，并对其组成结构进行了精确表征。单晶结构表明，它包含一个双二十面体的Au23内核，所有的镉原子都掺杂在外壳层中且具有多种配位环境，外层staple （类订书针结构）除两个常见的Au3（SR）4三聚体外，还有两条独特的Au5Cd2（SR）9S长staple交叉覆盖在内核顶部，此外还发现了（S-Au-S）2（CdS-S-CdS）四聚体，这种两个Cd原子通过S原子直接相连的结构也为首次报道。与“同核异壳”的Au38(SCH2Ph)24团簇相比，Au41Cd6S2(SCH2Ph)33表现出更高的法拉第效率（-0.7 V电位时达99.3%）和更高的CO分电流密度(-0.9 V电位时为120 mA·cm-2)。利用理论计算结果对Au41Cd6S2(SCH2Ph)33的高催化活性进行了解释，揭示Cd-Cd是最高活性位点，离内核最远的Au-Cd位点在同时考虑活性和选择性的情况下是最优的活性位点。本工作提供了一种提高金纳米团簇催化性能的策略，对金纳米团簇的合成、结构及构效关系研究具有重要的启发意义，有望推动相关研究的开展。
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