【摘 要】
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对于甲烷氧化偶联Na-W-Mn/SiO2催化剂中组分效应的研究表明,单独担载Mn的催化剂非常活泼,具有很强的烃类氧化能力并导致深度氧化产物COx的形成;而Na的加入能抑制其活性并对提
【基金项目】
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国家重点基础研究发展计划(973计划);甘肃省自然科学基金
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对于甲烷氧化偶联Na-W-Mn/SiO2催化剂中组分效应的研究表明,单独担载Mn的催化剂非常活泼,具有很强的烃类氧化能力并导致深度氧化产物COx的形成;而Na的加入能抑制其活性并对提高催化剂的C2选择性起了关键作用.对催化剂电子结构及不同金属中心分子轨道的研究揭示了Na-Mn协同作用的机制.催化剂中Na的存在将产生自由电子,处于体相的Mn将在-3eV附近产生空的能带.处于催化剂表面的Mn,无论以分散形式存在或是以氧化物团簇存在,其LUMO能级都很低,具有很强的氧化能力.加入Na以后,由Na产生的自由电子将处在体相Mn产生的空带或占据表面Mn-O中心的低LUMO轨道.其结果,一方面使Na的加入并不使催化剂呈现强的碱性而导致CO2中毒;另一方面,Mn-O中心接受电子后将抑制其强氧化能力而保证了催化剂的高选择性.
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