【摘 要】
：
分子内的电子-振动耦合特性对电子跃迁和分子光谱特征有重要影响,?是分子光谱学研究的中心课题之一.?本文利用具有亚纳米分辨的扫描隧道显微镜诱导发光成像技术,?通过高度局域的隧穿电子来充电激发单个苝四甲酸二酐分子,?研究该分子的瞬时带电态(–2价态)的电致发光特性以及相应的电子-振动跃迁的实空间成像特征.?具有亚分子分辨的光谱成像结果表明,?0-0纯电子跃迁的光子图“两点”亮斑特征是沿分子短轴的,?而某些电子振动峰的光子图“两点”亮斑方向却沿着分子长轴,?相对于0-0跃迁光子图的图案旋转了90°.这表明这些振
【机 构】
：
中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心, 合肥 230026;中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心, 合肥 230026;中国科学技术大学物理学院, 合肥 230026
论文部分内容阅读
分子内的电子-振动耦合特性对电子跃迁和分子光谱特征有重要影响,?是分子光谱学研究的中心课题之一.?本文利用具有亚纳米分辨的扫描隧道显微镜诱导发光成像技术,?通过高度局域的隧穿电子来充电激发单个苝四甲酸二酐分子,?研究该分子的瞬时带电态(–2价态)的电致发光特性以及相应的电子-振动跃迁的实空间成像特征.?具有亚分子分辨的光谱成像结果表明,?0-0纯电子跃迁的光子图“两点”亮斑特征是沿分子短轴的,?而某些电子振动峰的光子图“两点”亮斑方向却沿着分子长轴,?相对于0-0跃迁光子图的图案旋转了90°.这表明这些振动态所对应的跃迁偶极取向是沿着分子长轴的,?相对于0-0的纯电子跃迁的偶极取向发生了明显的变化,?说明这些分子振动模式在电子的跃迁过程中对电子态空间分布产生了重要扰动.?理论计算表明,这种跃迁偶极的变化源自于与Herzberg-Teller贡献相关的电子-振动耦合.?反对称的振动模式对纯电子跃迁的跃迁密度、特别是具有较大跃迁密度的原子产生了强烈的动态扰动,?或者说对分子波函数进行了“整形手术”,?从而诱导出沿分子长轴方向的跃迁电荷振荡,?引发沿分子长轴的跃迁偶极.?本文结果为从实空间的视角来直观理解分子瞬时带电态中的电子-振动耦合的微观图像提供了新的途径.
其他文献
近几年,随着角探1井、南充1井、潼探1井、高石18井、磨溪42井等在中二叠统茅口组和栖霞组勘探获得高产工业气流,使得川中地区中二叠统成为了天然气勘探的热门层系.研究表明:川中地区中二叠统天然气的供烃层系主要为下古生界和中二叠统自身的烃源岩,天然气大多表现为混源气的特征.当前对于四川盆地下古生界海相烃源岩的研究程度较高,但对于中二叠统海相烃源岩的研究程度较低,因此明确中二叠统海相烃源岩的展布及生烃潜力成了当下亟待解决的问题.为了精细刻画川中地区中二叠统海相碳酸盐岩烃源岩的特征及生烃潜力,分别从烃源岩地球化学
半导体材料中的自旋色心是量子信息处理的理想载体,?引起了人们的广泛兴趣.?近几年,?研究发现碳化硅材料中的双空位、硅空位等色心具有与金刚石中的氮-空位色心相似的性质,?而且其荧光处于更有利于光纤传输的红外波段.?然而受限于这类色心的荧光强度和谱线宽度,?它们在量子密钥分发和量子网络构建等方面的实际应用依然面临严峻的挑战.?利用光学腔耦合自旋色心实现荧光增强和滤波将能有效地解决这些难题.?将光纤端面作为腔镜,?并与自旋色心耦合可以实现小模式体积的腔耦合,?而且天然地避免了需要再次将荧光耦合进光纤而造成损耗的
利用自制超高真空非接触调频开尔文探针力显微镜系统地研究了Au/Si(111)-(7×7)的结构和局域接触势能差.?虽然扫描隧道显微镜已被广泛应用于原子尺度金属吸附半导体表面的研究,?但仅局限在观测金属和半导体表面.?开尔文探针力显微镜允许在原子尺度利用局域接触势能差直接测量各类平整表面不同位置的电荷,?而成为更方便、更精确的电荷表征手段.?本文通过在室温下利用开尔文探针力显微镜对Au吸附Si(111)-(7×7)表面的形貌及局域接触势能差原子尺度测量,?同时建立相应的吸附模型和第一性原理计算,?得到了Au
将有效液滴模型和推广的液滴模型推广至激发态丰质子核的双质子发射半衰期研究,?发现这两个模型都能较好地再现双质子发射半衰期的实验数据.?基于这两个模型预言了一些核的激发态的双质子发射的半衰期,?为将来的实验提供参考,?并将上述半衰期与统一裂变模型给出的半衰期进行了比较和分析.?此外,?以94Ag的21+激发态的双质子发射为例,?讨论了衰变能和衰变过程中带走的轨道角动量对其半衰期的影响,?发现半衰期对它们的依赖很敏感,?半衰期对衰变能的强烈依赖表明了精确测量核质量和激发能的重要性和必要性.
单分子体系是一种典型的受限量子体系,?且由于其能级分立、轨道局域、化学拓展性强,?因而具有丰富的电子态、光子态以及自旋态,?这些分子体系中由量子力学决定的物态使得利用单分子作为未来量子信息的载体成为可能.?对单分子尺度量子态的探测和调控研究有利于我们“自下而上”精确构建量子器件.?由于单分子体系的尺寸限制,?宏观的表征手段难以对其进行精确地调控和探测.?扫描隧道显微镜具有高精度的实空间定位能力,?高分辨的成像和谱学能力,?可以实施原位的分子操纵,?还可以与多种外场和局域场表征技术联用,是目前精确探测和调控
在量子物理领域的研究中,?量子控制是必不可少的.?精确高效的量子控制,?是利用量子系统进行实验研究的前提,?也是量子计算、量子传感等应用的基础.?金刚石氮-空位色心作为固态自旋体系在室温下相干时间长,?可用光学方法实现初始化和读出,?通过微波射频场能实现普适的量子控制,?是研究量子物理的优秀实验平台.?本文从量子控制出发介绍金刚石氮-空位色心体系在量子物理领域取得的代表性成果,?主要讨论了1)?金刚石氮-空位色心的物理性质和量子控制原理,?2)氮-空位色心的退相干机制,?3)单自旋量子控制的相关应用及最近
在各种物理量中,?温度是最直观和最普遍的量.?温度的剧烈变化通常意味着物体的物理性质出现波动,因此在各个领域中温度往往是重要的指标.?随着科学技术的发展,?许多领域研究和应用的尺度越来越小,?然而在小于10?μm的空间尺度内还没有通用的温度测量方法.?除了空间分辨率的要求,?传感器在测量过程中不应该对被测对象有巨大影响,?金刚石氮-空位(nitrogen?vacancy,?NV)色心是一种稳定的发光缺陷,?通过对其能谱和电子自旋量子态的测量,?可以获得其附近温度、电磁场等物理量的信息.?由于金刚石的化学特
类似于利用强泵浦光调控介质光学性质实现对原共振吸收光的诱导透明,?本文利用实空间量子散射理论研究了如何实现波导光子从全反射到透射的转变.?结果表明,?通过引入辅助四分之一波长谐振器的耦合,可实现原四分之一波长谐振器对共振微波全反射的透射.?利用微纳加工工艺制备了对应上述理论模型的四分之一波长谐振器样品,?在极低温条件下对该样品的微波传输特性进行了实验测试,?观测到了理论预言的微波波段类电磁诱导透明的部分现象,?证实了耦合谐振器的模式重整理论.
基于多组态Dirc-Fock方法和密度矩阵理论,?给出了原子序列双光双电离光电子角分布的计算表达式,开发了相应的计算程序.?利用该程序计算了Ar原子和K+离子np?(n?=?2,?3)壳层的光电离截面、电偶极和非偶极角各向异性参数,?进一步给出了光电子的角分布情况.?结果表明:?在序列双光双电离中两次光电离过程相互影响,?两次光电离的截面以及各向异性参数类似;?在电离阈值附近,?3p壳层和2p壳层光电离截面以及各向异性参数展现出较大的差异,?在远离阈值时,?3p和2p壳层的截面和角各向异性参数变化行为类似
宇宙射线缪子吸收成像技术是一种无损成像技术,?适用于对大尺度的成像目标进行无损探测.?考古学中现有的无损探测方法均存在一定的局限性,?若将缪子吸收成像技术应用于考古领域,?可以作为对传统无损探测方法的重要补充.?本文使用蒙特卡罗GEANT4程序,?对秦始皇陵地宫缪子吸收成像进行研究,?基于已有的秦始皇陵考古数据构建秦始皇陵地宫模型,?根据Reyna提出的海平面缪子能谱公式抽样产生缪子源的信息,?模拟了宇宙射线缪子在秦始皇陵地宫中的输运过程,?并利用图像重建算法实现墓室大小和位置的重构.?模拟结果表明,?利