钛宝石晶体是超强、超短脉冲激光振荡源广泛采用的工作物质,其口径大小和表面全频域波面误差决定了超短、超强激光系统的输出能量和光束质量,然而由于大口径钛宝石晶体光学均匀性差及硬度高的特点,其实现高精度透射波前和超光滑表面加工很具挑战性。针对这一问题,设计了线偏振干涉光源检测方法,解决了钛宝石晶体双折射导致的透射波前检测干涉条纹无法解析的问题;基于对钛宝石晶体材料光学均匀性的检测分析,发展了基于单轴机的透射波前快速抛光收敛工艺;通过正交实验和灰关联分析法,利用小磨头抛光工艺实现了钛宝石晶体高精度透射波前低频误差和超光滑表面高频误差的加工;为改善中频误差,发展了基于硅溶胶抛光液的小磨头中频误差光顺工艺。实验结果表明:多手段组合的加工工艺可以实现大口径钛宝石晶体全频域透射波前误差的有效控制,针对直径为120 mm的钛宝石样件,透射波前峰谷值可达0.283λ(λ=632.8 nm),中频功率谱密度无明显的特定频段调制误差,高频表面粗糙度Rq约为0.262 nm,可达到超光滑量级。