论文部分内容阅读
随着现代社会工业化的快速发展,很多有机污染物被产生,造成了严重的环境污染。利用半导体光催化剂降解有机污染物是治理环境污染的有效手段。Ti O2是研究和应用范围最广的半导体光催化剂之一。然而,由于Ti O2高达3.2 e V的禁带宽度使得它只能吸收波长低于387nm,属于紫外光区域的光能,这不足太阳光总能的5%。此外,光催化过程中产生的具有光催化活性的光生电子-空穴对复合速率很高,大大降低了光催化效率。同时在光催化过程中,对污染物的吸附能力也是影响光催化剂催化效果的重要因素,提高光催化剂的吸附能力有助于提高催化剂的光催化活性。因此,针对传统Ti O2光催化剂的局限性,本文进行了改性Ti O2/石墨烯复合物的制备与光催化性能研究,具体内容如下:1、石墨烯/S掺杂Ti O2复合物的制备及光催化性能研究。首先采用水热法合成S掺杂Ti O2(S-Ti O2),以天然鳞片石墨为原料,采用改性的Hummer法制得氧化石墨,超声分散得到氧化石墨烯(GO);然后将S-Ti O2与GO经水热反应制备了石墨烯/S掺杂Ti O2复合物(GR/S-Ti O2)。所得样品通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)和光致发光光谱(PL)对形貌和结构性能进行了表征,并在可见光下进行了光催化降解亚甲基蓝性能测试。与S-Ti O2相比,GR/S-Ti O2对污染物的吸附性能有较大提高,光生电子-空穴对复合率降低,可见光下催化降解亚甲基蓝的速率提高了近1倍。2、石墨烯/Fe3+掺杂Ti O2纳米线复合物的制备及光催化性能研究。首先以商用的Ti O2P25(NPs)为原料,通过碱性水热反应制得Fe3+掺杂Ti O2纳米线(Fe-NWs);以天然鳞片石墨为原料,采用改性的Hummer法制得氧化石墨,超声分散得到氧化石墨烯(GO);然后再用GO与Fe-NWs通过水热反应制备了石墨烯/Fe3+掺杂Ti O2纳米线复合物(GR/Fe-NWCs)。为作对照,Ti O2纳米线(NWs)、石墨烯/Ti O2 P25复合物(GR/NPCs)、石墨烯/Ti O2纳米线复合物(GR/NWCs)也被用相似的方法制得。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、傅里叶红外(FTIR)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS),光致发光(PL)光谱,电子自旋共振光谱(ESR)和X射线光电子能谱(XPS)对所得样品进行了形貌和结构性能表征,并在可见光下进行了光催化降解亚甲基蓝性能测试。结果证实,Fe3+被掺入Fe-NWs中,并且证实具有石墨烯本质的还原氧化石墨烯(RGO)存在于GR/Fe-NWCs。此外,Fe3+的掺杂提高了二氧化钛纳米线的可见光响应,而且与NPs相比,Fe-NWs更均匀的分散在石墨烯上而较少团聚,提高了二氧化钛和石墨烯的直接接触,从而进一步增强了光生电子-空穴对的分离和转移。光催化降解亚甲基蓝测试结果显示GR/Fe-NWCs在所得样品中的光催化活性是最高的,光催化速率约是NPs的3倍。此外还对GR/Fe-NWCs具有高的光催化活性的机理进行了讨论探究。