论文部分内容阅读
相变材料Ge2Sb2Te5(GST)是大密度光相变存储技术的重要材料之一,几十年来其晶态-非晶态之间的超快转化过程受到了广泛的关注和研究。但目前研究多集中于其相变初态和终态,而对其中的动力学过程不甚详细。当使用超短脉冲激光作为诱导激光时,该动力学过程对超快相变过程有很大的影响,故本文对GST在超短脉冲激光诱导下的相变动力学行为进行了研究。本研究创新点在于建立了考虑了载流子密度影响和双极扩散效应的双温方程,并对其进行时空分辨和第一原理计算耦合拓展,再配合泵浦探测、超快光电流测试实验的结果,最终提出了较为完整的GST相变动力学过程。首先,以超短脉冲激光诱导GST材料的相变过程中其载流子密度演化和非平衡热量输运特征为研究切入点,研究方法为构建双温模型进行模拟计算。模型构建思路是从半导体吸收理论和玻尔兹曼弛豫条件出发,最终构建由半导体载流子密度描述方程、载流子和晶格系统温度描述方程组成的双温模型。研究发现:(1)入射激光脉宽的缩短会使光生载流子密度上升、载流子系统的峰值温度上升、载流子和晶格系统达成热平衡的时间缩短;(2)光生载流子密度对载流子系统和晶格系统的温度演化均具有很明显的影响,具体为前40皮秒内起到了载流子系统和晶格系统之间的能量传输的媒介作用,继而影响到晶格的温度演化,但其中存在一个大约为80皮秒左右的载流子和晶格系统之间的最短热平衡极限时间;(3)双极扩散效应会显著降低光生自由载流子密度并增加GST的晶化和非晶化时间,且入射激光脉宽越短该效应越加显著。其次,对双温模型、第一原理计算在用于超短脉冲激光诱导GST材料相变动力学研究过程中存在缺陷进行补足研究。研究方法为理论推导和模拟计算,研究结果有:(1)载流子系统在入射激光辐照中心点的温度最高,且温度随入射激光的脉宽增加而降低,但超短激光脉冲降低的幅度远小于长激光脉冲;(2)载流子系统温度随着距离辐照中心点平行距离的增加而降低,但超短脉冲激光降低幅度比长波激光要快;(3)不同脉宽的入射激光,对入射激光的功率密度响应差别较大。再次,在实验方面,研究了超短脉冲激光诱导GST材料相变过程的非线性光吸收特性,研究方法为磁控溅射镀膜,并搭建泵浦探测实验平台、超快光电流测试装置进行实验探测。研究结论有:(1)泵浦探测实验发现了GST的初始吸收峰在532 nm波长窗口达到最大,且随着入射激光功率的提高而变强;(2)通过第一原理计算获得了GST态密度,进而推算该532 nm波长窗口对应的电子能级在0.65 e V~3.82 e V区域;(3)超快光电流实验发现载流子密度演化曲线其达成初始吸收峰值的时刻均在600 fs左右,且该时刻与入射激光能量密度无关,仅与入射激光脉宽有关;(4)载流子密度到达峰值的时间与入射激光脉宽呈正相关变化。此外,以N-GST为例研究掺杂改性对GST相变动力学的影响。研究结论解释了掺N增强了GST的光子吸收效应、却使GST相变速率减慢的原因是虽然氮化物包络增强了光子吸收效应,但能量一部分用于打断Ge-N键,而Ge-N键应力较低无法给予Ge原子足够能量使其跃迁,分散了本来用于打断Ge-Te键的能量,对超快相变速率方面起到了阻碍作用。由以上研究结论提出飞秒脉冲激光诱导GST材料的相变动力学过程划分为四个阶段:(1)0~600 fs为初始激光能量沉积阶段,GST内载流子系统受光激发约在几十fs时发生相干极化过程,并因电子互相碰撞失去能量发射特征谱如532nm特征曲线。后光生载流子密度将在500~600 fs会达到峰值。这一阶段晶格系统几乎为常温;(2)600 fs~2 ps为非平衡等离子体阶段,该阶段存在原因在于GST的电子-晶格耦合时间系数约为2 ps,本阶段中载流子密度开始下降,且载流子系统能流状态由吸收转为释放,但释放的能量大多以辐射特征光波的形式散射并无法传递给晶格。在0~2 ps这个时间段内会产生大量Ge-Te键断裂、Ge原子位移和共价键削弱,且入射激光波长越短该阶段效应越强,由于这个阶段几乎没有热效应产生,可以认为是完全的非热过程;(3)2 ps~40 ps为光生载流子-晶格耦合弛豫时间段,本阶段中载流子系统通过辐射声子向晶格传递能量,可认为传输主要媒介为光生载流子。本阶段晶格温度虽已上升,但仅集中于激光能量辐照的中心点附近,故宏观尺度这一阶段并无法观察到微结构改变;(4)40 ps之后为本征载流子-晶格能量耦合时间段,这一阶段光生载流子密度降到极低,故该阶段能量传输媒介变为本征载流子。从本阶段开始,晶格系统的声子动力学过程开始逐渐表现,宏观上为材料表现出温度、能量分布等特征,故这一阶段也是GST主要的“热”致相变过程。依据此研究结论,解释了目前最快诱导GST相变速率采用的是短皮秒而并不是飞秒激光的深层原因,并指出当超短脉冲激光的脉宽(阿秒级)短到可以完全忽略热过程、由非热效应占据绝对主导时,GST的相变速率将会有一个极大的提高。