【摘 要】
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异丙醇（IPA）作为重要的化工原料,在日用化工、有机合成、医药、涂料乃至于电子工业等领域均具有广泛的应用。鉴于丙酮来源广泛,丙酮加氢制异丙醇相较丙烯水合和醋酸异丙酯加氢等方法更为绿色高效、经济环保。镍基和铜基催化剂是常用的丙酮加氢催化剂,但需在低空速/高氢酮比/高压条件下才具有良好的催化性能;同时,该反应是强放热反应(ΔH=-54.9 k J mol-1),反应床层容易产生局部“热点”导致催化剂烧
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异丙醇（IPA）作为重要的化工原料,在日用化工、有机合成、医药、涂料乃至于电子工业等领域均具有广泛的应用。鉴于丙酮来源广泛,丙酮加氢制异丙醇相较丙烯水合和醋酸异丙酯加氢等方法更为绿色高效、经济环保。镍基和铜基催化剂是常用的丙酮加氢催化剂,但需在低空速/高氢酮比/高压条件下才具有良好的催化性能;同时,该反应是强放热反应(ΔH=-54.9 k J mol-1),反应床层容易产生局部“热点”导致催化剂烧结失活,而以金属foam/fiber为基体的整体式催化剂可显著提高催化剂床层的热/质传递性能。本文基于反应器与催化剂高效耦合的设计策略,采用具有良好导热性能的Ni-foam为基体,原位生长Ni Al水滑石构筑整体式Ni-Al2O3/Ni-foam催化剂,实现了丙酮在高空速、低氢酮比、常压下高效加氢制异丙醇的目标。本论文主要内容及结论如下:（1）整体式Ni-Al2O3/Ni-foam催化剂催化丙酮加氢制异丙醇的反应性能研究以具有良好导热性能的Ni-foam为基体,通过水热法在其表面原位生长Ni Al-LDHs,经过适当活化制得整体式Ni-Al2O3/Ni-foam催化剂。最优催化剂由未焙烧Ni Al-LDHs/Ni-foam前驱体直接在H2中还原制得,在80 oC、液时空速10 h-1、氢酮摩尔比1、常压条件下,丙酮转化率达90.8%,异丙醇选择性几乎达100%（副产物为微量甲基异丁基酮和异丙醚）。此外,整体式Ni-Al2O3/Ni-foam催化剂比粉体Ni/γ-Al2O3催化剂具有更好的传质/传热性能。（2）整体式Ni-Al2O3/Ni-foam催化剂催化丙酮加氢制异丙醇的催化机理研究对整体式Ni-Al2O3/Ni-foam催化剂及其对比催化剂进行了一系列表征,结果表明,由未焙烧Ni Al-LDHs/Ni-foam前驱体直接还原而成的Ni-Al2O3/Ni-foam催化剂可使Ni纳米颗粒与Al2O3充分接触形成大量Ni-Al2O3界面,其中Ni0作为H2的解离活性位,邻近Ni0的Al2O3上具有Lewis酸性的Al3+活性位可有效吸附活化丙酮的羰基。作为对比,将Ni Al-LDHs/Ni-foam前驱体进行预焙烧后还原,制得的催化剂表面的Ni O无法完全还原,降低了催化剂性能。动力学实验表明,由未焙烧前驱体制得的Ni-Al2O3/Ni-foam催化剂的反应活化能最低,进一步证明Ni-Al2O3界面可促进羰基的吸附和活化。（3）整体式Ni-Al2O3/Ni-foam催化剂催化丙酮加氢制异丙醇的反应稳定性研究通过引入碱性助剂调节催化剂的酸碱性来提高Ni-Al2O3/Ni-foam催化剂的稳定性,结果表明Ca助剂的引入有效提高了该催化剂的稳定性。丙酮转化率截止至75%,Ni-Al2O3/Ni-foam催化剂寿命为60小时,而由Ni Ca Al-LDHs/Ni-foam前驱体衍生的Ni-Ca O-Al2O3/Ni-foam催化剂可提高到290小时,使用寿命大大延长。
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