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柴油机颗粒捕集器(Diesel Particulate Filter,DPF)是机外降低颗粒物排放最有效的系统之一,逐渐成为柴油机减排的主流技术。然而,车辆行驶一定时间后,DPF就必须进行氧化再生,否则会导致发动机排气不畅从而导致发动机工况恶化,油耗增加等副作用,再生问题是DPF可靠使用的关键性问题。DPF再生时的颗粒排放陡增,是目前的一个研究热点。由于在DPF内的碳黑是错流堆积方式,为了更好的了解再生时DPF的颗粒物释放特性,有必要先从均匀堆积碳黑颗粒层的氧化特性入手,先了解其自身氧化时的气体和颗粒物排放特性。本文基于固定长床反应器探究了来流参数、NO2和催化剂对均匀堆积颗粒层氧化排放的影响,以及不同氧化阶段碳黑颗粒的氧化特性进行了详细分析。首先,本文研究了来流参数对均匀堆积颗粒层氧化排放特性的影响规律。通过改变氧化温度、来流流量并对排气出口气体组分和颗粒排放进行分析,结果发现:均匀堆积的颗粒层氧化过程中,碳黑颗粒开始氧化时会产生颗粒物数量浓度的波峰;氧化过程中首先生成CO2,随后生成CO,并且生成CO的反应更为剧烈;整个反应过程中,CO生成量大于CO2生成量;在5L/min的流量条件下,随着氧化温度的升高,CO生成量和氧化效率逐渐增大,尾气中颗粒物数量浓度和颗粒物的平均粒径波动更加明显。此外,氧化温度保持不变时,随着来流流量的增加,生成CO和CO2浓度均减小,碳黑氧化不充分不均匀,颗粒物平均粒径产生较大的波动。其次,研究了二氧化氮(Nitrogen dioxide,NO2)和氧化铈(Cerium oxide,CeO2)对均匀堆积颗粒层氧化排放特性的影响规律。通过改变NO2浓度、碳黑和CeO2混合比例,并对排气出口气体组分和颗粒排放进行分析,结果发现:NO2参与反应时,排放气体中CO浓度仍然始终高于CO2浓度。但随着参与反应的NO2浓度增加,产生的CO浓度峰值逐渐降低。NO2参与反应会抑制CO的生成,使得堆积颗粒层氧化增强,颗粒物更容易分裂成小颗粒物随来流一起排出,出现第二个数量浓度波峰,颗粒物平均粒径10 nm左右的核膜态颗粒排放为主。随NO2浓度升高,总的颗粒物数量浓度逐渐增大。此外,催化剂与碳黑混合时,排放气体中CO2浓度开始高于CO浓度,并且随着混合的催化剂比例增加,CO的生成量越来越少,当m(PU):m(CeO2)=1:5时,几乎不在产生CO气体。当较大比例CeO2颗粒混合时,氧化过程中碳黑颗粒氧化比较充分且均匀,未有产生颗粒物数量浓度波峰,尾气中排出的颗粒物平均粒径波动较小且主要为50 nm以下的核膜态。最后,研究了不同氧化阶段的氧化特性,通过对相同氧化温度不同氧化时间和相同氧化时间不同氧化温度的碳黑进行取样进行分析,结果发现:在时间尺度上随着氧化反应的进行,不同阶段的碳黑颗粒活化能不同,总体上呈现先降低后增加的趋势,在宏观上碳黑颗粒氧化过程存在先容易氧化之后相对不容易氧化的过程。在相同氧化时间,不同氧化温度的条件下,通过电镜微观分析发现,碳黑颗粒的基本结构都趋于圆形,碳黑颗粒外层是由类似“洋葱状”晶体结构有序的碳层组成,内部除了一些有序的弹层结构之外还有一些无序的碳层组成其“内核”。随着氧化温度越高,基本碳粒内核趋于规则化并形成更为稳定的外壳,故相比较于第一阶段,其他阶段能观察到明显的“洋葱”结构,石墨化程度更高、更加有序,导致颗粒氧化活性降低,活化能增加。通过上诉研究,发现均匀堆积颗粒层氧化时尾气排放特性受氧化温度、来流流量、NO2和CeO2等综合影响。均匀堆积颗粒层开始氧化时,出口颗粒物数量浓度陡增,以核膜态颗粒为主;颗粒层氧化剧烈时易出现温度波峰;NO2参与反应会增加颗粒物数量的排放;CeO2与碳黑混合后,氧化反应会增加核膜态颗粒物的排放;不同氧化阶段碳黑颗粒氧化特性不同,总体上在时间维度上活化能先降低后增加的趋势。