O3氧化—活性炭吸附联用技术去除燃煤烟气中SO2/NO/Hg0的研究

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中国是一个用煤大国,煤炭燃烧会产生SO2、NOx、Hg等多种污染物,而燃煤发电所消耗的煤炭占到了煤炭消费量的50%左右。由于技术不够先进,我国现有的煤电机组煤耗高,能源利用率低。随着国家对燃煤电厂烟气中污染物的限值作出越来越严格的要求,多种污染物一体化脱除技术已成为今后研究的热门领域和主流趋势。燃煤电厂烟气中S02、NOx和Hg的脱除,目前主要采取的是分段式脱除,单个设备独立运行相互串联以达到脱除目的,同时脱硫脱硝脱汞一体化技术更多的是在实验研究阶段,实际应用较少。低温等离子体技术能够同时氧化燃煤烟气中的多种污染物,活性炭技术在同时脱硫脱硝脱汞中也有所应用。本研究将低温等离子体技术与活性炭技术结合,在实验室之前小流量(1 L/min)研究的基础上扩大实验规模,使用更大的流量(33.3 L/min)进行实验。采用全干法对模拟烟气中的S02、NO和Hg0进行脱除,即采用介质阻挡放电反应器对O2进行放电,将产生的03注入混合烟气中氧化S02、NO和Hg0,使用活性炭对氧化产物进行吸收,达到同时脱硫脱硝脱汞的目的。研究结果表明,输入电压升高在最初会使O3浓度升高,随着放电的进行O3浓度会快速衰减。放电时O2流量越大产生O3的浓度越低。在输入电压4.0 kV,O2流量1000 mL/min时,O3产率为0.030 g/min。高温烟气同样会导致O3分解,当温度达到220℃时,03浓度在开始的1min从46gk/m3降低至24g/m3。03氧化S02、NO和Hg0部分,探讨了不同的03注入量和不同烟气温度下各物质的氧化效率。结果表明S02的氧化率很低,注入03量增加S02的氧化率并没有明显提高,均在10%以下。随着注入03量的增加NO的氧化率增加,N02生成率降低,推测是生成了更高价态的氮氧化物。在常温和140℃烟气下注入O3量为0.030 g/min时,NO的氧化率分别为98.9%和91.8%,N02的生成率分别为18.3%和39%。Hg0的氧化率随03注入量的增加的提高,但基本保持在50%左右。在常温和140℃烟气下注入O3量0.030 g/min时,Hg0的氧化率分别为59.5%和54.8%。03氧化-活性炭吸附部分探讨了不同活性炭种类、吸附方式、活性炭用量和烟气温度等对S02、NO、Hg0去除率的影响。其中03氧化-BPL商业活性炭吸附系统对S02有极高的去除效果,在流化床和固定床装置中,不论在常温和140℃烟气温度下对S02均可以达到94.5%以上的去除率。BPL商业活性炭对N02吸附能力较弱,主要表现为对NO2的还原作用,产生较多的NO,因此对NO的去除效率较低。玉米秸秆生物质炭主要表现为对N02的吸附作用,出口 NO浓度低,因此对NO的去除效率很高。常温和140℃烟气下,03氧化后使用三层玉米秸秆生物质炭固定床进行吸附对NO分别可以达到95.1%和90.5%的去除率,但玉米秸秆生物质炭对S02的去除效率较低。03氧化-BPL活性炭吸附实验中,在常温烟气下,流化床和固定床这两种吸附状态对NO的去除率有着较大的差异,NO的去除率分别为91.3%和61.9%;而在140℃烟气温度下对NO的去除率差异不明显。03氧化-玉米秸秆生物质炭吸附实验中,增加炭层高度S02的吸附效果提升,NO的去除效果提升不明显。在140℃烟气相比于常温烟气,SO2和NO的去除率均出现了不同程度的降低。Hg0的去除效率基本稳定在90%以上。低温氮气吸附分析和表面元素分析表明BPL商业活性炭有着巨大的比表面积和丰富的孔隙结构,但是其表面含氧官能团较少,主要以物理吸附为主,因此BPL商业活性炭对S02表现出了极佳的吸附效果。玉米秸秆生物质炭的比表面积和孔隙结构相比于BPL商业活性炭均小得多,但其表面的含氧官能团数量多,主要表现为化学吸附,因此玉米秸秆生物质炭可以达到对NOx的高去除率。结合BPL商业活性炭和玉米秸秆生物质炭的优势,设计了前置BPL流化床吸附-03氧化-玉米秸秆生物质炭吸附,对SO2和NO分别可以达到99%和96%以上的去除率,且无N02的生成;Hg0的去除率在93%以上。
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