半掺杂CMR锰氧化合物(块材及薄膜)的电、磁相结构研究

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本论文系统地研究了新型庞磁电阻(colossal magnetoresistance,CMR)材料A0.5-xLaxSr0.5MnO3(A=Pr,Nd)多晶块材、多晶定向薄膜和外延薄膜的制备、晶体结构、电、磁性能、CMR效应、铁磁半导体和电子相分离等重要内容。 首先成功制备了A0.5-xLaxSr0.5MnO3多晶块材,测定了它的晶体结构和电、磁性能。实验发现,这两种材料在温度从5K增加到300K的过程中,由反铁磁绝缘体依次转变为铁磁半导体、铁磁金属和顺磁半导体等。最重要的是,Pr0.5-xLaxSr0.5MnO3(x=0.10,0.15)在从5K到300K的升温过程中,在较低磁场(1T)作用下,在反铁磁-铁磁转变(在奈耳温度TN处)和铁磁-顺磁转变(在居里温度TC处)时同时表现出了强烈的磁电阻效应。这是自1996年首次发现Pr0.5-xYxSr0.5MnO3和Pr0.5Sr0.5-xCaxMnO3在较高磁场(5-7T)作用下存在两种磁电阻效应共存现象以来的又一不小进步。 其次,本工作在用激光沉积(Pulsed laser deposition)方法制备A0.5-xLaxSr0.5MnO3薄膜的过程中,发现沉积温度是决定薄膜生长模式的一个最重要的因素。对于A0.5-xLaxSr0.5MnO3来说,存在有一个最佳沉积温度,只有在此温度时才可能得到真正的外延(单晶)薄膜。在此温度以上,随温度升高,薄膜的外延性将逐步退化直至消失,变为c轴取向的多晶薄膜;在此温度以下,随温度的降低,薄膜的外延性也将逐步退化直至消失,薄膜中逐渐出现a轴取向的晶粒,降到某一温度后,将变成完全a轴取向的多晶薄膜。继续降温,则不能形成取向薄膜。 此外,本工作还发现,只有外延薄膜的电相变与其磁相变是相互对应的,即反铁磁态时薄膜呈绝缘性、铁磁态时呈金属性、顺磁态时则显半导体性,与单晶材料的电、磁相结构相似。定向多晶薄膜则由于晶界的影响不具备这一特性。 通过对A0.5-xLaxSr0.5MnO3薄膜的系统研究,本文从晶体结构、电性能和磁性能几方面清晰地揭示了外延薄膜与取向多晶薄膜的本质区别,澄清了目前国内外对于外延薄膜的一些模糊认识。 比较块材和后面制备的外延薄膜的CMR效应可知,块材在TN处发生的CMR效应部分来源于反铁磁-铁磁转变,另一部分来源于晶界区域的电子自旋无序和散射;而块材和外延薄膜中在TC处发生的CMR效应则主要来源于铁磁-顺磁转变。 比较块材与外延薄膜的电性能可知,块材中的铁磁半导体也来自于晶界的作用。
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