由于深紫外激光(波长在200nm以下)在光电离谱、激光光谱、半导体光刻、微加工以及光化学合成中的潜在应用价值,吸引了广大科研工作者的研究兴趣。通过直接倍频方法产生深紫外激光的全固态深紫外激光器不仅拥有系统构成简单、输出光束稳定、带宽窄且具备较高的激光质量,而且整个系统的维护也较其他方式产生深紫外激光的设备更容易维护。目前己经有一些较为成熟的非线性晶体如BBO, CLBO和LBO可以通过非线性频率转换来产生深紫外激光。但是上述非线性晶体若想产生200nm以下的激光则必须通过多波混频的方式,这样不仅使得整个系统变得极为复杂而且转换效率也十分低下。在人们不断的探索中,氟化物晶体BaMgF4和KBe2BO3F2晶体由于其深紫外透明以及具有良好的非线性光学性质而引起了人们的注意。但是这两个晶体在实际应用当中又有其各自的不足,如KBe2BO3F2由于其沿z轴方向层间距大,使得晶体在此方向上的生长异常困难,无法得到大块的晶体用于实验研究；而BaMgF4虽然易于生长,但由于其双折射小,难于进行双折射相位匹配,并且其二阶非线性系数较常用非线性晶体来讲也相对较小。所以寻找更为合适的深紫外非线性晶体替代者的需求日益迫切。而理论设计和预测晶体由于其较于实验方法的便捷性,易于控制性,己经成为研究晶体性质的一个重要工具。如果想要从理论上去预测和表征一个光学晶体是否具有较好的深紫外非线性光学性质主要依赖对晶体三个物理量的测量：一是晶体的电子带隙的大小；二是晶体光学带隙的大小；三是二阶光学非线性系数的大小。前两个性质是密切相关的,共同决定了晶体是否在深紫外区域透明。第三个性质则决定了晶体的非线性能力。结合2n+1定理和密度泛函微扰论可以对晶体的非线性性质进行很好的描述从而解决了第三个性质的物理表征,而前两个性质则因为DFT理论的“能带低估”问题和“独立电子图像”问题,使得对两个性质的理论表征存在一些问题。本论文通过结合DFT理论和超越DFT理论的GW方法对非线性光学晶体BaMgF4和KBe2BO3F2的能带进行了计算,计算结果较之前的理论计算有了大幅的改进,跟实验结果很好的吻合。并通过对比和杂化泛函的计算结果,验证了杂化泛函同样适合描述上述宽带隙体系,但计算量则较GW方法大为减少。对于上述体系的线性光学性质,本论文通过对比考虑和不考虑电子-空穴相互作用的计算结果,指出在上述体系中,存在很强的激子效应。从而必须通过求解BSE方程考虑电子-空穴相互作用才可对上述体系的线性光学性质进行正确的描述。沿着上述工作的思路,我们对硒化镓体系的线性光学性质进行了计算。通过引入准粒子修正和BSE方程,砷化镓体系的电子性质和线性光学性质得到了很好的理论表征。在此基础上,通过理论分析不同电子-空穴对对吸收光谱各吸收峰的贡献,对光吸收谱的实验测量进行了解释。第一性原理作为一个有力的理论探索固体体系性质的工具,我们同样将其运用到了复杂氧化物MFeO2(M=Sr,Ba)体系。MFeO2体系自从其合成以来,就由于伴随其诸多的有趣物理问题而得到了研究人员的广泛关注,其中Jahn-Teller形变的缺失无疑吸引了最多的讨论。在本论文中,我们通过对该体系施加面内拉伸,发现了体系出现了类Jahn-Teller形变的现象。但通过对该现象物理性质的研究,我们发现其并不是一个正常的Jahn-Teller效应,而是由于拉伸造成的晶格不稳定引起的。并且伴随着类Jahn-Teller效应的出现,我们预言该体系的磁结构会发生从G-type反铁磁变为C-type反铁磁的相变。在此基础上,我们利用Heisenberg模型对其磁性变化的物理机制同样进行了深入研究。