能源短缺与环境污染是影响世界稳定与可持续发展的重要因素,半导体光催化是一种以可再生能源太阳光驱动关键光化学反应的重要技术,这些关键光化学反应包括光解水制氢,光降解有机污染物和二氧化碳还原等,是未来清洁能源生产,环境污染治理的理想途径之一。传统光催化剂TiO2与ZnO因较大的带隙能和较低的光生电子-空穴对分离效率,其实际应用受到限制。因此,对传统半导体材料进行微观结构调控以拓宽其光响应范围是实现太阳光有效利用的途径之一,此外,开发新型半导体材料突破传统光催化剂束缚逐渐成为光催化领域一种优先考虑的方案。本论文采用简易水热法首次制备获得两种新型Ti02-基半导体材料Na0.9Mg0.45Ti3.5508和Na2Fe2Ti6016,并致力于探索开发该两种体系在光催化领域的应用。具体研究结果如下:1.新型半导体材料Na00.9Mg0.45Ti3.5508:制备、表征及光催化性能和机理研究采用水热方法首次制备获得了高纯的新型半导体材料Na0.9Mg0.45Ti3.55O8,XRD,SEM以及TEM表征分析揭示该材料是主要暴露{0 0 1}晶面且结晶良好的长六边形纳米片,随后,紫外可见漫反射光谱深入详尽的半导体光学性质分析确认其为一种禁带宽度为3.55 eV的直接带隙半导体材料。作为新型光催化材料,我们采用在模拟太阳光照射下降解有机污染物MB以评估它的光催化活性,结果显示该半导体材料具有优于合成原料Ti02的光催化性能。相对原料Ti02,其较大的比表面积是一个优势,但,可比拟Ti02的单位比表面光催化性能得益于它的直接带隙半导体性质以及相对合适的禁带宽度。活性基团捕获实验表明该材料在降解有机污染物过程中是以氧化性能优异的光生空穴为主要氧化基团。2.异质结TiO2/Na0.9Mg0.45Ti3.55O8制备、表征及光催化性能与机理研究通过简易水热法制备出异质结光催化剂Ti02/Na0.9Mg00.45Ti3.5508(Ti02/NMTO),SEM和TEM分析表明复合光催化剂Ti02/NMTO在晶格层面上形成了晶格匹配良好的光滑牢固异质结结构,原子力显微镜形貌图亦清晰地揭示异质结的形成。此外,霍尔效应分析结果显示该复合物是一种N-N型异质结。在模拟太阳光照射下,异质结光催化剂56-Ti02/NMTO相对纯物质Ti02和Na0.9Mg0.45Ti3.55 08在氧化降解RhB的过程中显示出加强的光催化活性。原子力显微镜测试结果显示异质结界面处的电势相对Ti02和NMTO存在一个陡坡式下降突变,显示出清晰的异质性。原子力显微镜电势分析创新性地证实了异质结的形成能够有效分离光生电子-空穴对,从而提高复合光催化性能。异质结光催化剂能带结构示意图的建立详细阐述了TiO2/NMTO光生载流子分离和传输规律,与原子力显微镜所测表面电势的结果一致。活性基团捕获实验揭示空穴与超氧自由基是TiO2/NMTO降解RhB的主要活性物种。3.新型半导体材料Na2Fe2Ti6O16:制备、表征及移除有机污染物应用和机理研究采用水热法首次制备获得高纯的单斜结构新型半导体材料Na2Fe2Ti6O16,物相与结构表征分析表明该材料是一种结晶良好的长六边形纳米片形貌。XRD,SEM的分析结合Ostwald熟化原理和Hartman-Perdok法则阐述了形成这一纳米片结构的生长机理。紫外可见漫反射光谱深入详尽的半导体光学性质分析确认其为一种禁带宽度为2.53和2.20 eV的双吸收直接带隙半导体材料。作为一种多功能材料,Na2Fe2Ti6O16拥有良好的磁学性质,室温环境的饱和磁化强度高达0.34 emu g-1以至可被块体磁铁轻易紧紧吸住,易于回收再利用。计算模拟结果揭示它的双吸收特征和磁学性质源于晶体场下Fe3+的d-d轨道的转场。磁性Na2Fe2Ti6O16对有机污染物MB拥有优异的吸附移除性能,无水酒精是其良好的脱吸附剂且多次循环使用后Na2Fe2Ti6O16显示出稳定的吸附移除性能。Na2Fe2Ti6O16的吸附行为研究表明这种对MB的高效快速吸附移除过程满足第二动力学模型。吸附等温线符合Langmuir吸附模型,据此估算的最大吸附量是165.8 mg g-1。4.异质结Na2Fe2Ti6016/g-C3N4制备、表征及光催化性能与机理研究通过水热法合成制备出的新型半导体Na2Fe2Ti6016是一种拥有优异可见光吸收能力且显示微弱光催化性能的材料。以Na2Fe2Ti6016作为共催化剂与g-C3N4复合制备获得复合光催化剂Na2Fe2Ti6016/g-C3N4(NFTO/CN),SEM和TEM的结果揭示复合光催化剂形成了晶格匹配良好的光滑牢固异质结结构,红外光谱分析发现异质结NFTO/CN界面处形成稳定的共价键化学键而非简单的物理附着以有利于光生载流子的传输。此外,莫特肖特基数据分析揭示Na2Fe2Ti6O16是一种典型的N-型半导体并确认出其导带电势位置,与理论计算数值接近。NFTO/CN能级结构示意图揭示了异质结光生载流子的分离及传输规律。在可见光(λ>420 nm)照射下,2%-NFTO/CN 在光解水制氢过程中表现出加强的催化活性和最大的产氢速率。最后,异质结NFTO/CN合理的光催化机理被提出并被详尽地分析。