【摘 要】
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乙酰丙酸（Levulinic acid,LA）是12种最重要的生物质平台化合物之一,其可通过催化加氢反应进一步转化为γ-戊内酯（γ-valerolactone,GVL）这一高附加值化学品。GVL可以用作香料和食品添加剂,也可被用作绿色溶剂;以GVL为原料能转化制备多种高附加值的化学品以及高分子聚合材料的单体;还可用作汽柴油增氧剂和燃料添加剂。目前报道的LA直接加氢制备GVL的催化合成体系中,多以1
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乙酰丙酸（Levulinic acid,LA）是12种最重要的生物质平台化合物之一,其可通过催化加氢反应进一步转化为γ-戊内酯（γ-valerolactone,GVL）这一高附加值化学品。GVL可以用作香料和食品添加剂,也可被用作绿色溶剂;以GVL为原料能转化制备多种高附加值的化学品以及高分子聚合材料的单体;还可用作汽柴油增氧剂和燃料添加剂。目前报道的LA直接加氢制备GVL的催化合成体系中,多以1,4-二氧六环这类有机溶剂为主。但目前有机溶剂体系中非贵金属催化剂催化LA加氢合成GVL的反应条件都较为苛刻。此外,若能直接在水相中催化LA直接加氢转化为GVL,这显然更具经济性和绿色环保,然而在水相中实现LA高效转化为GVL对催化剂的水热稳定性以及催化活性提出了非常高的要求。因此本论文,设计了多种非贵金属高效稳定的Ni基催化剂,可以在较温和的反应条件下,1,4-二氧六环或水体系中实现LA高效转化制备GVL。首先,针对非贵金属催化剂在1,4-二氧六环体系中LA转化制备GVL反应条件苛刻的问题,本论文运用尿素水解沉淀法合成了Ni-Al催化剂（xNiAl）,成功实现了在1,4-二氧六环体系中温和条件下（140℃,3 MPa H2,2 h）LA完全转化为GVL。随后,本论文在2NiAl催化剂的基础上,通过引入Co元素,成功合成了 Ni-Co-Al催化剂（2NixCoAl）,可进一步降低在1,4-二氧六环体系中LA制备GVL所需的反应温度,在更温和的反应条件下（120℃,3 MPa H2,2 h）实现了 LA完全转化为GVL。最后,为实现在水相中、温和条件下使用非贵金属催化剂实现LA高效转化GVL,本研究设计了一种氮碳掺杂型Ni-Al催化剂（NixAly/NC）,使用Ni0.55Al0.45/NC催化剂,成功在低氢气压的温和条件下（150℃,1MPa H2,6h）实现了 100%LA转化率以及95.6%GVL产率。
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