论文部分内容阅读
金属硫化物是一个有着重要应用前景的可见光催化制氢和降解污染物的半导体光催化材料。相比于常用的金属氧化物半导体光催化剂宽禁带的缺陷,金属硫化物因其禁带宽度较小、可以吸收可见光,因而成为当前光催化领域的研究热点之一。但是,金属硫化物材料因其容易受光腐蚀,电子-空穴对易复合等问题限制了它的催化性能。因此,研究金属硫化物,进一步提高光其光催化活性和稳定性,具有重要的理论和应用价值。 本论文分别合成了三种具有可见光响应、较高光催化活性和稳定性的硫化物基材料及其复合材料,采用多种分析测试方法对其进行了表征,进一步对这几种硫化物基材料及其复合材料的光催化性能和光催化机理进行了研究。具体内容如下: 1.利用水热法,通过调节CaIn2S4的加入量制备了不同CaIn2S4比例的CaIn2S4/g-C3N4纳米异质结复合材料,采用XRD、TEM、UV-vis DRS、PL等方法对其进行了表征,并探讨了CaIn2S4/g-C3N4异质结纳米复合材料的制氢性能和可见光下降解甲基橙(MO)活性,实验结果表明CaIn2S4/g-C3N4复合光催化剂的活性要明显高于单纯的CaIn2S4和g-C3N4。通过光致发光光谱(PL),瞬态光电流响应和自由基捕获实验探究CaIn2S4/g-C3N4复合材料的光催化机理,结果表明,CaIn2S4纳米片分散的负载在g-C3N4纳米片上,形成的二维异质结构可以通过促进电荷分离有效提高光催化活性。对CaIn2S4/g-C3N4复合光催化剂的循环使用实验表明,该复合材料在光催化过程中非常稳定,并可重复使用。 2.通过一个简单的光致还原过程,制备了不同Au比例的Au/CaIn2S4复合材料。利用XRD、TEM、SEM、UV-vis DRS等测试手段对样品的形貌和结构进行了表征,并探究了Au/CaIn2S4复合材料在可见光下光催化降解亚甲基蓝(MB)的活性。实验结果表明,Au/CaIn2S4复合材料对MB的降解具有较强的光催化活性。Au/CaIn2S4复合材料的光催化稳定性实验表明,Au/CaIn2S4在MB降解过程中显示了较好的光催化稳定性,可循环使用。利用光致发光光谱(PL),瞬态光电流响应探究了Au/CaIn2S4复合材料的光催化机理,结果表明,合适比例的Au能够有效抑制光生电子和空穴的复合,增强光催化活性。 3.采用水热法合成了β-In2.77S4微球光催化材料。利用XRD、TEM、SEM、UV-vis DRS等测试手段对样品的形貌和结构进行了表征,结果表明,此分层纳米片微球结构具有较高的比表面积。利用荧光光谱和瞬态光电流响应等研究了β-In2.77S4微球的光催化机理,研究结果表明,通过提高电荷分离,以及阻碍电子空穴对的重组,可有效地提高对Cr(VI)光催化还原效率。通过β-In2.77S4-140循环降解Cr(VI)实验研究其光催化稳定性。在四次循环后,样品的光催化降解Cr(VI)活性没有明显降低,且XRD谱图没有变化,表明β-In2.77S4-140样品光催化剂是稳定的,并可循环使用。研究结果表明,β-In2.77S4微球光催化材料具有可控的结构形貌,性质稳定且具有较高的光催化性能。