【摘 要】
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该论文在煤化所FT合成研究的长期积累基础上,首先在实验基础上选择了一个适合于铁系催化剂FT合成的无梯度反应器-转篮式反应器,然后在转篮式反应器中考察了操作条件对喷雾干
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该论文在煤化所FT合成研究的长期积累基础上,首先在实验基础上选择了一个适合于铁系催化剂FT合成的无梯度反应器-转篮式反应器,然后在转篮式反应器中考察了操作条件对喷雾干燥铁催化剂FT合成反应性能的影响,依照二次回归正交设计法安排了动力学实验.在动力学实验数据基础上,对文献中的11种动力学模型进行了筛选;并进一步尝试了更加简单模型描述产物分布;针对FT合成产物的链增长因子随碳数增加的现象,提出了双单体聚合机理,较好地描述了产物的非ASF分布.具体研究内容和主要结论如下:(1)在Fe-Cu-K-SiO<,2>工业颗粒催化剂上,对两种无梯度反应器(Berty反应器和转篮式反应器)进行了考察.(2)在转篮式无梯度反应器上本征反应区内,考察了操作条件对Fe-Cu-K-SiO<,2>喷雾干燥微球催化剂FT合成反应的影响.(3)考察了催化剂的结构特征,物相与反应时间的关系.(4)实验研究发现,Fe-Cu-K/SiO<,2>催化剂上FT合成反应的烃产物中烯烃选择性从63.57wt﹪~83.83wt﹪(C<,2><=>~C<,4><=>)逐步降低到47.30wt﹪~63.87wt﹪(C<,12><=>~C<,20><=>),柴油馏分(C<,12><+>)占总烃的43.05wt﹪~66.10wt﹪.考察并讨论了操作条件(温度、压力、进料H<,2>/CO比和空速)对CO转化率、合成气转化率、C<,1><+>及C<,5><+>收率、烯烃选择性,烯烷比和CO<,2>选择性的影响.(5)取温度、压力、原料气H<,2>/CO比为主要操作条件,在操作范围内(温度250~280℃,压力0.5~1.5MPa,H<,2>/CO比0.7~2.0),采用中心组合设计法获得详细动力学数据.应用遗传算法,采用多组分复合目标函数,对文献中11种FT合成反应详细机理动力学模型进行了参数估算和模型筛选.(6)鉴于以上最优的数学表达式中均出现了空吸附位项,而空吸附位的求解使解动力学方程更加复杂化,该文以烯烃链终止双位反应机理为基础,建立了三种反应机理(FT Ⅰ,FT Ⅱ,FT Ⅲ),来解决此问题.(7)针对FT合成烃分布中链增长因子随碳数逐渐增大的趋势,该文首次提出了双单体聚合(扩展ASF)假设;即低碳区的聚合单体是C<*><,1>物种,而高碳区的聚合单体是C<*><,2>物种.在此基础上,建立了三套详细机理动力学模型,经筛选得到了如下最佳动力学模型.
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