【摘 要】
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四环素类抗生素是一类广谱抗生素,广泛存在于环境中,也是环境中检出率最高的一类抗生素,其在环境中长期的积累会对生态环境和人类健康产生巨大危害。基于过硫酸盐高级氧化技术（SR-AOPs）在体系中产生的硫酸根自由拥有更高的氧化还原电位、自由基寿命长和p H适用范围广等优点,是目前处理难降解污染物的最有效技术之一。因此,开发绿色、高效且易于循环的过硫酸盐活化剂仍具有巨大意义。本论文以盐酸四环素（TCH）为
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四环素类抗生素是一类广谱抗生素,广泛存在于环境中,也是环境中检出率最高的一类抗生素,其在环境中长期的积累会对生态环境和人类健康产生巨大危害。基于过硫酸盐高级氧化技术（SR-AOPs）在体系中产生的硫酸根自由拥有更高的氧化还原电位、自由基寿命长和p H适用范围广等优点,是目前处理难降解污染物的最有效技术之一。因此,开发绿色、高效且易于循环的过硫酸盐活化剂仍具有巨大意义。本论文以盐酸四环素（TCH）为目标污染物,以及利用我们学习生活中常见的瓦楞纸为碳基,通过浸渍法和煅烧法,合成了两种非均相碳基催化剂Co Ox/P-800和Fe Ox/P-800,进而研究了碳基催化剂/过一硫酸盐（PMS）体系降解TCH的效果和机理,同时也利用SEM、TEM、XPS、XRD和拉曼分析手段,对碳基催化剂进行了表征分析,从而得出了以下结论:（1）以瓦楞纸快作为碳基制备的催化剂Co Ox/P-800和Fe Ox/P-800在实验过程中除了有很好的机械强度（相对于白板纸和滤纸做碳基,在实验过程中容易发生破碎）,此外,在具有相似的催化性能的同时,可以大大的降低Co2+和Fe2+的浸出。催化剂Co Ox/P-800和Fe Ox/P-800的表征发现,它们的表面是不规则的网状结构,Co或Fe都均匀的分布在催化剂表面的网状纤维和孔隙中,且负载的含量在8%wt左右,说明以瓦楞纸做碳基具有很好的负载钴和铁的性能。（2）当污水中的TCH的初始浓度为50μM,初始p H为3.9,PMS的投加量为12.3 mg,催化剂Co Ox/P-800和Fe Ox/P-800活化PMS体系对盐酸四环素的去除率分别为91.5%和81.3%,并且催化剂Co Ox/P-800的投加量（12.3 mg）要远低于催化剂Fe Ox/P-800的48 mg,说明了Co2+要比Fe2+具有更佳的活化PMS的性能。（3）在污水中常见的无机阴离子（Cl-、NO3-、HCO3-和H2PO4-）干扰实验中,在阴离子浓度均为10 m M时,发现它们均对催化剂Co Ox/P-800的活化性能均产生抑制,尤其是受HCO3-的影响最大;在催化剂Fe Ox/P-800活化PMS的体系中发现其受到Cl-的抑制最为明显,而NO3-和HCO3-对体系几乎不产生影响。同时,探究了体系p H值大小对碳基催化剂的影响,发现催化剂Co Ox/P-800在较宽的p H范围（3-11）内都具有稳定的活化性能;而催化剂Fe Ox/P-800在碱性范围内其活化PMS性能受到明显的抑制,在酸性和中性的对其活化PMS的活化速率又有一定的提高。（4）催化剂CoOx/P-800和FeOx/P-8000两个活化PMS的体系都对盐酸四环素具有高效的去除率。进一步的机理研究,发现催化剂Co Ox/P-800和Fe Ox/P-800两个反应体系不相同:催化剂Co Ox/P-800活化PMS降解TCH含有自由基和非自由基两个降解途径,而催化剂Fe Ox/P-800活化PMS降解TCH则只有自由基一种途径。
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