石墨炔（Graphdiyne,GDY）是拥有我国自主知识产权的新型二维碳同素异形体,是我国科学家在国际上引领的研究领域。自石墨炔首次成功通过人工化学合成以来,迅速受到广泛的关注,快速发展成为新的热门研究领域。作为唯一一种同时含有由sp和sp~2杂化态碳原子二维全碳材料,石墨炔具有众多传统碳材料所不具备的独特性质,如,丰富的碳化学键、天然超大孔洞结构、带隙可调、优异的电子/离子输运能力、高稳定性、高本征活性及可在任意基底表面可控生长等吸引人的性质。石墨炔在合成制备、定向修饰、性能调控、器件设计等方面展示了巨大优势和先进性,非常契合催化、能量转换、储能等领域的需求。石墨炔的独特性质为催化、能量转换等领域带来了新的活力,在催化、能源转换与存储等领域展现出天然优势,表现出变革性的性质和性能,自发现以来,已在催化、能源、光电、生命科学、智能信息和新模式物质转化与转换等领域产生系列原创性成果。本论文基于石墨炔独特的性质,以功能应用为导向,在石墨炔基多尺度异质结界面结构的可控合成、催化过程的性能优化及机理、电化学储能性质等进行了系统研究工作,获得了系列具有优异性能的石墨炔异质结构,实现了石墨炔功能材料在催化与储能等重要前沿研究领域的基础和应用研究,利用石墨炔独特的化学结构和电子结构的特殊性质,解决了一些传统电极材料本征活性低、导电性差、循环寿命差等关键科学问题,阐明了石墨炔基异质结构在催化与储能过程中的结构与性能之间的构效关系与反应机理。本论文主要分为几个部分:对石墨炔理论研究与实验研究近年来的主要发展,从石墨炔特殊的电子与化学结构性质出发,概述了石墨炔合成及其聚集态调控研究,重点概述了石墨炔在催化、能量转化与存储等领域取得的最新研究进展和重要成果。基于石墨炔富电子特性以及独特的孔洞结构,我们提出了在石墨炔表面锚定锇金属原子并成核生长的基本策略和方法,实现了高负载的尺寸均一、形貌可控的氧化锇量子点在石墨炔表面可控生长,获得了石墨炔/氧化锇量子点催化剂（Os Ox QDs/GDY）。研究结果显示,石墨炔实现了对锇价态、配位环境的可控调控,实现了高效诱导高配位锇(Os4+)的生成,产生更多活性位点。理论计算进一步证明可以诱导高配位锇的形成,且高配位锇作为活性中心对HER具有更高的催化活性。此外,研究结果证明石墨炔可以作为空穴转移层高效抑制光生空穴-电子对的复合,从而大大提高其催化性能。在光照条件下时,Os Ox QDs/GDY具有更高的催化活性。与无光照条件相比,1.0 M KOH中,电流密度达到100 m A cm-2时的过电位从210 m V降低到42.5 m V,这表明基于石墨炔的量子点催化剂能够实现高效光/电催化制氢。基于铋离子在石墨炔表面原位吸附-还原-生长的策略,实现了对金属铋纳米花的形貌尺寸的可控调节,获得了金属铋纳米花/石墨炔（Bi/GDY）异质结催化剂。研究结果显示,Bi/GDY具有丰富的活性位点、较低的接触电阻、较高的二氧化碳吸附能力和较短的扩散途径。当被用于电催化CO2还原制甲酸时,Bi/GDY催化剂表现出对CO2还原反应的高选择性和高活性,在-1.03 V（vs.RHE）下最大法拉第效率为91.7%,甲酸偏电流密度为19.2 m A cm-2;同时,在一个宽的电压窗口（-1.03--1.43 V vs.RHE）内,甲酸产率最高可达到308.02μmol cm-2 h-1。阴极最大能量效率为58.8%。此外,Bi/GDY作为阴极组装成Zn-CO2原型电池表现出稳定的充放电性能,循环超过30个小时。进一步拓展了石墨炔基电催化剂在绿色、高效利用二氧化碳方面的应用。基于石墨炔原位可控生长的独特优势,利用碳酸钙作为温和的模板牺牲层,实现了石墨炔包覆中空纳米结构硅氧化合物GDY@h-Si Ox可控构筑。实验结果表明,通过原位构筑石墨炔基异质界面,提高了中空纳米结构的稳定性和电极材料的电化学活性,进而提高了其比容量、改善了倍率性能、循环稳定性等性能。进一步发展了石墨炔基量子点催化剂在电催化固氮方面的应用。基于石墨炔表面锚定金属原子诱导原位成核生长的策略,成功实现了氧化铌量子点（平均粒径3.9 nm）可控生长,获得了石墨炔/氧化铌量子点（Nb OxQDs/GDY）催化剂。实验结果显示,该催化剂对电催化NOR具有13.5%的法拉第效率和24.2μg h-1 mg-1cat.的产率;对于NRR,其法拉第效率可达到41.6%以及62.1μg h-1 mg-1cat.的产率。石墨炔调控了金属氧化物量子点的电子结构和配位环境,均匀分布的具有高比表面积的量子点有利于增加活性位点数量,实现了双功能电化学固氮。本论文的总结与展望。