新型介孔分子筛合成及其催化木质素液化研究

来源 :青岛科技大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:lsj111
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木质素是一种天然的无定形高分子聚合物,它作为植物结构中的一种重要粘合剂,起到使植物结构保持完整性的作用。由于木质素具有独特的物理结构及化学性质,是主要的芳香族化合物资源,因而木质素的综合利用就显得尤为重要。木质素的催化液化是将木质素大分子降解为小分子平台化合物的主要途径。因此,选择合适的催化剂尤为重要。本文分别在水热、乙醇-水、离子热体系下,采用晶种导向剂法制备出硅铝、硅铝锡和硅铝锆三类新型介孔分子筛,用于催化木质素液化反应,得到以下研究结果:硅铝组成介孔分子筛中,CH3CH2OH/HC1=1的乙醇-水体系下合成的介孔分子筛MAS-7(1)(Si/Al=10/1)催化木质素液化效果最好,木质素液化率最高达69%,其液化产物主要为高藜芦酸和高香草酸。硅铝锡组成介孔分子筛中,酸性离子液体条件下合成的介孔分子筛Sn-ILD-IL-28(Si/AI/Sn=20:1:1)催化木质素液化效果最好,木质素液化率最高达62%,其液化产物主要成份为苯酚和香草酸乙酯。硅铝锆组成的介孔分子筛中,碱性离子液体下合成导向剂酸性离子液体条件下合成的介孔分子筛Zr-JIL-SIL (Si/Al/Zr=20:1:1)催化木质素液化效果最好,木质素液化率最高达60%,液化产物主要为高藜芦酸和高香草酸;经XRD,N2ad/de,EDS等测试对最优的三种介孔分子筛进行表征,发现MAS-7(1)比传统水热合成MAS-7有更好的介孔结构和水热稳定性,离子热合成的Sn-ILD-IL-28、Zr-JIL-SIL分子筛在确保仍是介孔结构的前提下将锡和锆元素成功掺入分子筛骨架,这是目前传统水热法达不到的。离子热体系下介孔分子筛的合成可在常压体系下进行,同时有利于将金属杂原子进入介孔分子筛的骨架中。在纯酸性离子热体系下合成的介孔分子筛,可以回收离子液体母液进行循环利用,为介孔分子筛的合成提供了一条新途径。
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