为应对能源短缺和环境污染等全球性危机，开发清洁、高效能源转换利用技术能有效推动能源结构向着以可再生能源为主导的集约型架构转变。由于具有高能量转换效率、低污染和便携等特点，燃料电池是其中最有潜力的能量转换技术之一。目前阻碍燃料电池大规模应用的瓶颈问题是阴极氧还原反应缓慢的动力学和对高成本贵金属催化剂的大需求量。。因此，开发高性能非贵金属氧还原催化剂以取代贵金属催化剂是实现其商业化的重要策略之一。当前研究发现，在众多非贵金属催化剂中，铁基氮掺杂碳材料(Fe-N-C)的氧还原性能最接近铂碳贵金属催化剂，但是其真实参与反应的活性位点和催化机制仍存在着争议。这阻碍了对这类材料进行更深入的理性设计和性能优化。针对上述关键问题，本文主要探究铁氮碳催化剂在酸碱条件下的活性中心和对应的结构描述，并以此为基础，合成一种非贵金属基氧还原(ORR)和析氧(OER)双功能催化剂，以期应用于可充放电的能源设备中。
　　本论文通过调控一系列的实验条件，合成了43种以ZIF-8为基底的Fe-N-C催化剂，通过旋转圆盘电极分别表征催化剂在酸、碱电解质中的氧还原催化活性，结合X射线光电子能谱获得的表面元素比例和化学价分布，利用统计学相关性分析建立催化活性与表面物种的关联关系，揭示了ZIF-8基的Fe-N-C氧还原催化剂在酸碱条件下的催化活性均来自于其吡咯氮、季氮和石墨氮，而其中吡咯氮对其活性贡献最大。
　　基于上述规律认识和材料体系，本文通过对铁掺杂方式的探索，发展了两步掺铁的合成方法，高选择性地合成了碳纳米管复合ZIF-8基铁-氮-碳材料催化剂。在该方法中，第一步添加的铁源与ZIF-8前体结合，构成了氧还原催化剂的活性位点，第二步加入的铁源则在高温碳化阶段团聚成铁纳米颗粒催化碳形成碳纳米管。这种复合结构使得催化剂既具有高比表面积和分级孔道结构，又具有碳纳米管的高导电性和稳定性。其在碱性电解质中的氧还原半波电位可达0.89V，在酸性电解质中的半波电位为0.73V。同时，通过在复合结构中引入Ni，可以实现其对氧还原反应和析氧反应的双功能催化性质。
　　本论文通过对Fe-N-C材料在酸、碱性条件下活性位点的探究，明确了其参与ORR反应的催化活性中心，对于深入研究非贵金属氧还原催化剂的反应机理具有一定的指导意义，也对优化Fe-N-C氧还原催化剂的合成方法具有一定的启示作用。