241Am(n,γ)242m,gAm反应实验新方法研究

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高精度的中子辐射俘获截面是核反应理论研究、核天体物理学研究和核反应堆设计中的重要参数之一。然而,随着核物理实验研究的深入,人们面对的常常是小反应率、高本底、大γ射线多重性问题,使得精确测量中子辐射俘获截面的核物理实验越来越复杂。在含Pu的核燃料中,总是存在一定量的Am、Cm等次锕系核素。在核能生产与核燃料循环中,241Am的中子辐射俘获反应截面数据对乏燃料的管理和处置至关重要,人们迫切需要更高精度的241Am中子辐射俘获反应截面和可靠的242Am的m/g值。目前,文献报道的241Am(n,γ)实验测量数据以热中子能点处的结果较多,数据的一致性不是很好,在其它能区的实验数据也有几家,主要集中在300keV以下,各家数据分歧也非常明显。国际上的几个主要中子评价数据库中所给出的结果在1keV10keV能区相差515%,300keV以上能区,因实验测量数据非常少,各库的评价结果偏差达50%,甚至更大。因此,利用近来发展的一些新探测器技术对241Am的中子辐射俘获反应截面进行实验测量研究,进一步提高数据精度是非常有意义的。活化法是测量中子辐射俘获反应截面的一种常用方法,但是这种方法要求剩余核具有放射性,同时要求剩余核的半衰期必须适当,其测量结果依赖半衰期和衰变分支比数据等。对于241Am,目前的实验数据除热能点外,在其它能点因中子俘获反应的截面小,难以采用活化法进行测量。瞬发γ射线法是通过直接测量剩余核退激发射的瞬发γ射线来测量中子辐射俘获反应截面,它利用级联γ的总能量为固定值这一特点进行反应道鉴别,相比活化法这种方法具有更好的普适性。鉴于BaF2晶体具有快慢两种发光成分、对γ射线探测效率较高、时间分辨率好、对中子敏感度低、不易潮解、易封装等优点。在本研究中将研究采用基于BaF2晶体的全吸收型探测器装置(GTAF)测量241Am(n,γ)242m+gAm的反应总截面的可行性。考虑到CLOVER探测器具有良好的能量分辨本领,同时较常用的单块HPGe晶体探测器具有更高的探测效率。因此,在本研究中我们提出采用8个CLOVER型的探测器组合来测量241Am(n,γ)242m/gAm的截面比m/g。通过本论文的研究是想要回答以上方案的可行性问题,主要完成了以下几方面的研究工作:(1)选择采用GEANT4作为模拟计算程序的开发平台,建立了一个模拟计算程序(GTAFandCLOVER),该程序包含对中国原子能院在建的全吸收型探测器装置(GTAF)和由8个CLOVER探测器组合而成的探测装置几何描述。(2)为了解决目前版本的GEANT4程序所自带的中子数据库不含原子序数z>92的核素截面数据问题,我们在加强对程序理解的基础上,解决了模拟计算所需的241Am的中子辐射俘获截面数据,同时重新制作了242Am的能级数据。编写了一个数据格式转换程序(ENDF2G4),可用于将ENDF格式的数据转换成G4所需格式的数据,该程序也可适用其它核或其它来源于不同评价库的中子数据。(3)模拟计算得到采用GTAF装置,对2MeV以下的单能γ射线的探测效率可达到90%以上,对6MeV以下的单能γ射线,探测效率也能达到85%以上。整个GTAF探测装置对12.5keV100keV的中子吸收率低于10%,说明BaF2晶体具有中子灵敏度低的特点。中子在BaF2晶体中平均需要经过10多次散射才被俘获,因此BaF2晶体俘获散射中子的时间要比样品俘获中子的时间滞后很多。模拟计算发现理论的γ多重数分布与利用GTAF测量到的多重数(也即晶体多重数)是有差别的,不能简单地把晶体多重数分布看作复合核退激的理论γ多重数分布。本论文对时间无关性本底和时间相关性本底也作了简要分析,本底的主要来源是样品上的散射中子进入探测器和其周围物质被俘获后产生的γ射线本底。关于中子吸收体的选择问题,计算结果表明6LiH的中子吸收效果最好。当用该装置测量241Am(n, γ)242m+gAm的总截面,且总能谱的阈值设在2.5MeV时,用4cm6LiH会使效应计数损失约7.5%,用8cm6LiH时会使效应计数损失约12.2%。通过利用γ射线和α粒子在BaF2晶体中产生的信号其快慢成分比差异,结合Flash ADC技术,可以较好地剔除BaF2晶体本身存在的α本底。为避免前一脉冲中由样品散射中子引起的本底与后一个脉冲的效应叠在一起,加速器脉冲中子源的频率应不超过250kHz。在实验中,注意以上问题的解决,利用GTAF探测装置对241Am(n,γ)242m+gAm反应总截面进行测量是可行的。(4)模拟计算了CLOVER探测器与束流线之间的夹角θ对探测效率的影响情况,结果表明对1MeV的单能γ射线,θ角越大,整个装置的探测效率也越高。当θ角为80o,对应束流入口大小为12.4cm×12.4cm时,整个装置的探测效率可达16%;对应束流入口大小为12.4cm×6.2cm时,探测效率可达21%。通过模拟计算在θ角为80o时,241Am (n, γ)反应后的γ总沉积能谱,从初步得到的模拟计算结果来看,效率确实很低,但基本还是可以在总能量谱上将5.537MeV(来自241Am(n, γ)242gAm)和5.489MeV(来自241Am(n,γ)242mAm)的两个总能量峰区分开来。总之,论文针对用于测量241Am(n,γ)242m,gAm的反应截面的两种实验探测装置,基于GEANT4建立了一个模拟计算平台,通过模拟计算了解这两种实验探测装置的物理特性,得到了一些有价值的结果,可为今后进行真实测量提供重要参考和部分物理参数。
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