【摘 要】
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稀土配合物已有多年的研究历史,它的应用前景主要涵盖催化材料、高分子基质、新型药物研发、磁性材料和荧光分子传感器等领域。其中,β-二酮类稀土配合物因β-二酮配体的高吸收系数和有效的分子内能量转移至稀土离子而具有不同寻常的光谱特性,比如尖锐的发射峰、半峰高的峰宽小、寿命长和高荧光量子产率。因而具有强发光性的稀土 β-二酮配合物已被广泛用于平板显示器的材料,生物测定中的发光探针,紫外线传感器和激光材料等
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稀土配合物已有多年的研究历史,它的应用前景主要涵盖催化材料、高分子基质、新型药物研发、磁性材料和荧光分子传感器等领域。其中,β-二酮类稀土配合物因β-二酮配体的高吸收系数和有效的分子内能量转移至稀土离子而具有不同寻常的光谱特性,比如尖锐的发射峰、半峰高的峰宽小、寿命长和高荧光量子产率。因而具有强发光性的稀土 β-二酮配合物已被广泛用于平板显示器的材料,生物测定中的发光探针,紫外线传感器和激光材料等领域的应用。利用二苯乙烯衍生物的可逆光异构化、光环化、光二聚化和荧光等丰富的光学性质,将其引入稀土配合物中,通过二苯乙烯衍生物配体的能量转移至稀土配合物,进而影响其激发态寿命,稀土离子较内层的f电子不容易影响配体的电子跃迁,而稀土离子的配位作用微扰配体的电子跃迁,从而可以影响二苯乙烯衍生物配体的异构化行为和能量转移,所以我们期待设计合成一种具备光异构化性质与光学性质的双功能材料。本文利用新型的二苯乙烯类衍生物配体N’,N’-双（吡啶-2-基甲基）-4-苯乙烯基苯甲酰肼（HL）与2-噻吩甲酰三氟丙酮（Htta）共配位于稀土离子得到相应的五个稀土（La、Nd、Eu、Gd、Yb）配合物,采用质谱、核磁、元素分析、红外光谱、热重分析、X-射线粉末衍射等一系列表征手段进行测试,利用X-射线单晶衍射测定晶体结构。研究了配体HL和五种稀土配合物在乙醇和乙腈溶液中的光致顺反异构行为,通过一级反应动力学方程及相关公式得到其光致异构化速率常数和量子产率。结果表明配合物的光稳性相对于配体较好,其中配合物[Gd（tta）2（HL）（CF3COO）]的异构化速率常数kiso是最大的,为配体HL的7-8倍,其次是配合物[Eu（tta）2（HL）（CF3COO）],其异构化速率常数为配体HL的5-6倍。同时测试了 配合物[Eu（tta）2（HL）（CF3COO）]、[Nd（tta）2（HL）（CF3COO）]和[Yb（tta）2（L）]的荧光光谱,其中配合物[Eu（tta）2（HL）（CF3COO）]具有较大的荧光量子产率与荧光寿命。说明配合物[Eu（tta）2（HL）（CF3COO）]是同时具有二苯乙烯衍生物光致异构化性质与稀土离子发光性质的双功能材料。对配体进行TD-DFT计算,通过比较配体第一激发三重态与稀土金属离子最低激发态之间的能级差,解释配合物[Eu（tta）2（HL）（CF3COO）]荧光量子产率与寿命较大、配合物[Nd（tta）2（HL）（CF3COO）]和[Yb（tta）2（L）]的荧光量子产率较低和配合物[Gd（tta）2（HL）（CF3COO）]不发光的原因。最后对全文的工作进行总结与展望。
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