纳米介孔氧化锌及其复合氧化物的制备、表征和催化性能

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ZnO作为催化剂载体或助剂具有许多优良的性能,但由于其比表面较小,不利于活性组分的分散,将ZnO制备成介孔材料可显著提高其比表面积。三嵌段高聚物F-127表面活性剂具有价格低廉、无毒、可生物降解等优点,以F-127为模板剂采用水热法合成介孔ZnO(m-ZnO)可明显提高其比表面,对于人们普遍关注的环境友好尤为重要,通过添加第二组分M(=Ce,Zr和Mg)可在不同程度改善m-ZnO水热稳定性。本文以F-127,十六胺,SDS为模板剂采用水热法制备了m-ZnO材料。研究了模板剂的种类、pH值、制备方法、模板剂和锌源比、水热温度和焙烧温度等制备条件对m-ZnO结构和性能的影响。以甲醇水蒸汽重整制氢为探针反应,探讨了m-ZnO载体及m-ZnO-MOx(M=Ce、Mg和Zr)复合载体对Pd基催化剂活性的影响。采用XRD、TEM、BET、DTA、FT-IR和TPR等方法对m-ZnO、m-ZnO-MOx复合载体及Pd基催化剂的物理化学性质、结构和晶相进行了表征,并与催化活性关联,探讨了催化材料活性-组成-结构之间的相互关系。1.以三嵌段高聚物F-127、十六胺或十二烷基硫酸钠(SDS)为模板剂采用水热法合成了一系列m-ZnO,考察了模板剂种类、模板剂与锌源摩尔比、沉淀剂种类、水热温度及焙烧温度等因素对m-ZnO性能的影响。结果表明,以F-127模板剂合成的m-ZnO性能最佳。当F-127与锌源摩尔比为1∶500,沉淀剂为CO(NH22,水热温度为90℃,焙烧温度为400℃时所制备的m-ZnO具有较大的比表面积、孔容和平均孔径。2.不同制备方法(水热法、沉淀法)所制得m-ZnO的性能有较大差异,以水热法制备的m-ZnO具有较大的BET比表面积(124.7m2/g)、孔容和孔壁厚度,其比表面积大于103.6m2/g的文献值。由于水热法采用尿素为沉淀剂,在一定温度下水解,OH-从溶液中缓慢、均匀产生,使溶液的pH恒定在一定的范围,对形成细小的Zn(OH)42-、增大m-ZnO的比表面积、孔容和孔壁厚度有利。3.以m-ZnO和ZnO为载体制备了Pd基催化剂,研究了Pd/m-ZnO和Pd/ZnO催化剂对甲醇水蒸气重整制氢催化活性的影响。与Pd/ZnO催化剂相比,Pd/m-ZnO催化剂对甲醇水蒸气重整制氢反应具有较高的催化活性、氢气产率和CO2选择性,因为m-ZnO有较大的比表面积,活性组分Pd在m-ZnO载体表面上有较高的分散度。4.合成了m-ZnO-MOx(M=Ce、Mg和Zr)复合氧化物,研究了不同复合氧化物载体对Pd基催化剂甲醇水蒸气重整制氢反应性能的影响。结果表明,添加一定量的第二组分对催化剂的结构有较大的影响,有利于提高催化剂的催化活性和稳定性。Pd基催化剂的甲醇水蒸气重整制氢活性顺序为Pd/m-ZnO-CeO2>Pd/m-ZnO-MgO>Pd/m-ZnO-ZrO2,这与m-ZnO-CeO2复合载体具有较大的比表面积、较小Pd粒以及Pd与m-ZnO-CeO2较强的相互作用有关。5.制备出不同Ce含量的Pd/m-ZnO1-xCeO2(x)(x=0.1、0.2、0.3、0.4、0.5、0.8)催化剂。实验结果表明,随着铈含量x的增加,催化剂活性呈现先增加后减小的趋势,x=0.3时催化剂的活性最好,这归因于x=0.3时复合氧化物载体的比表面积最大、活性组分与载体的相互作用最强、催化剂对反应物甲醇的吸附量最大,这些均有利于甲醇部分氧化制氢反应性能的提高。
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