氨是最重要的制造合成化工产品的传统原料之一,广泛应用于工业原料,农业生产和药物合成等必须物品的生产当中;因低碳社会的要求,氨高达17.6wt%的氢容量,具有重要的潜在储能材料。因为氨的重要作用,人们对于人工固定氮气的研究从未停止过。目前主要的人工合成氨气的办法是Haber-Bosch法,这一重要过程促进了全球农业的变革,但是Haber-Bosch法的缺点很明显:依赖高温和高压的严苛反应条件,每年需要全球总能源消耗的2%来制备氨;需要使用氮气和氢气作为原料,过程还会产生大量的二氧化碳,每生产一吨氨气就会产生两吨二氧化碳。为了解决这个日益迫切的问题,近年来,人们提出了各种方案来在温和的条件下固定氮气,其中,寻找一种室温低压条件下的电催化剂就是比较热门的一种方案。基于此,本论文设计了非金属杂原子掺杂的石墨和石墨烯两类催化剂,并对其在室温下电催化氮气还原的性能做了研究,并初步的探究了不同温度的煅烧条件对其电催化氮气还原的性能的影响:(1)课题一使用二氧化硼粉末,红磷粉末,硫粉,硒粉,聚四氟乙烯粉末作为掺杂源,石墨粉作为改性对象,置于高能球磨机中充分研磨混合,最后在不同的温度下(800,900,1000℃)退火得到硼,磷,硫,硒,氟掺杂的石墨。电镜下呈现几微米左右的颗粒。将这些材料筛选测试,最后得到了900℃下硒掺杂的石墨的电催化性能最好。在0.1M稀盐酸中,饱和氮气氛围下,-0.4V(vs RHE)下,氨气产率达到了9.2μg h-1mg-1cat,法拉第效率为4.6%。对比材料在饱和氮气和饱和氩气氛围下的线性扫描伏安曲线,发现在氮气中明显出现了比氩气更大的电流密度,这进一步证明了制备的硒掺杂石墨具有电催化氮气还原的能力。经过空白对照,开路测试和Ar氛围的测试,确定阴极室产生的氨气来源于电催化NRR,经过氮气和氩气交替测试电催化NRR,确定了实验过程中氨污染可控。通过LSV还定性的看到催化剂在氮气和氩气氛围下明显出现了分裂,这表明GO-P-900确实具有催化NRR的能力。利用XRD,XPS还有其他的电化学数据对其电催化NRR性能做出分析。(2)课题二使用多聚磷酸作为掺杂源,氧化石墨烯作为改性对象,通过一步法直接充分混合后冻干,最后在不同的温度下(800,900,1000℃)退火得到磷掺杂的氧化石墨烯。电镜下呈现薄纱状,具有大量边缘和缺陷。研究发现900℃下磷掺杂氧化石墨烯具有最好的氮气还原的性能。在0.1M的稀盐酸中,在饱和氮气氛围中,-0.4V(vs RHE)时氨气产率为13.4 μg h-1 mg-1cat,此时的法拉第效率为3.1%。对比材料在氩气和氮气氛围中的LSV曲线,发现LSV曲线出现明显的分裂,这说明材料在某些电压范围存在氮气还原的性能。经过空白对照,开路测试和Ar氛围的测试,确定阴极室产生的氨气来源于电催化NRR,经过氮气和氩气交替测试电催化NRR,确定了实验过程中氨污染可控。通过LSV还定性的看到催化剂在氮气和氩气氛围明显出现了分裂,这表明GO-P-900确实具有催化NRR的能力。利用XRD,XPS,Raman还有其他的电化学数据对其电催化NRR性能做出分析。