【摘 要】
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固体氧化物燃料电池（SOFCs）是一种具有高效、环保的电化学能量转换技术,近些年来已引起人们越来越多的关注,它在缓解未来的能源危机方面具有巨大潜力。目前中温（600-800oC）固体氧化物燃料电池是SOFCs的发展趋势。然而降低工作温度会抑制电化学氢氧化反应活性,导致阳极极化阻抗增大以及性能下降。本文基于Sr（Ti,Fe）O3钙钛矿氧化物Sr Ti0.3Fe0.7O3-δ（STF）,通过在其B位掺
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固体氧化物燃料电池（SOFCs）是一种具有高效、环保的电化学能量转换技术,近些年来已引起人们越来越多的关注,它在缓解未来的能源危机方面具有巨大潜力。目前中温（600-800oC）固体氧化物燃料电池是SOFCs的发展趋势。然而降低工作温度会抑制电化学氢氧化反应活性,导致阳极极化阻抗增大以及性能下降。本文基于Sr（Ti,Fe）O3钙钛矿氧化物Sr Ti0.3Fe0.7O3-δ（STF）,通过在其B位掺入Ni、引入A缺位以及提高Ti的比例的方法,详细研究物相结构以及电化学性能的演变。同时引入GDC(Gd0.1Ce0.9O2-δ)氧离子导体第二相制备复合阳极,并测试其在合成气下的性能。进一步地,通过电化学交流阻抗谱阐明电极反应过程及速控步骤,从而为优化阳极反应提供参考和思路。首先提出了一种优化的钙钛矿阳极组成Sr0.95Ti0.35Fe0.6Ni0.05O3-δ（STFN）,并对其工作条件进行了优化。在600oC左右,STFN的电导率达到了13-15S/cm,在750oC,0.8V和不同氢分压下,STFN单电池均表现了优秀的输出功率,且恒流放电110h左右电池电压保持在0.745V左右,几乎没有衰减,表明其具有较好的长期稳定性。此外,添加了GDC复相阳极的反应过程也得到了改善,复合阳极的混合离子电子导电率有了较大的提高,因此提高了阳极氢氧化能力。在750oC的条件下,STFN-GDC阳极的,均比STF-GDC要小,同时STF-GDC和STFN-GDC的,与2的斜率值分别为0.351和0.282,而STF和STFN为0.284和0.292。这为钙钛矿型阳极的实际应用奠定了基础。最后,采用溶胶-凝胶法制备了STFN与Gd0.1Ce0.9O1.95（GDC）的复合电极（STFN@GDC）,与传统的物理混合方法相比,溶胶凝胶辅助悬浮策略可用于制备GDC纳米颗粒自沉积且均匀的复合阳极。结果表明,STFN@GDC复合阳极显著降低了低浓度燃料中阳极极化阻抗,提高了阳极的中低温性能。在750 oC和2=0.97（68）条件下,STFN@GDC阳极,降低0.089Ω·cm~2。STFN@GDC单电池在H2和H2-CO下也表现出良好的性能。
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