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重金属在水生环境中,具有生物毒性高、富集能力强,且不易被降解的特点,是主要的无机污染物。湖泊沉积物作为重金属地球化学循环的重要汇,能反应其自然来源组成和人为活动的干扰。湖泊沉积物保留了大量的历史信息,对沉积物柱芯的研究可以在大尺度时间范围内,揭示自然因素和人为活动对元素积累的影响,阐述重金属污染过程,从而更好的保护水体。
239+240Pu比活度和137Cs比活度成良好的线性相关,239+240Pu蓄积峰的信息能够为湖泊沉积物提供有效的近期沉积年代学数据,Pu同位素组成作为一种地球化学示踪剂,被广泛的应用于环境问题的研究,比如:揭示气溶胶在大气中的传输过程,研究正在进行的环境变化(侵蚀和沙漠化等)。
本论文选取西北地区三个湖泊及一个水库作为研究对象,阐述沉积物中重金属污染历史。分析了沉积物中Pb、Zn、Cu、Ni、Co浓度,As和Sb的化学形态及Pb同位素组成；利用高灵敏度电感耦合等离子体质谱(SF-ICP-MS),精确测定大气沉降标准物质中Pu同位素特点。主要结论如下:
一:中国西北地区湖泊沉积物中重金属地球化学特点
1、中国西北地区各研究湖泊沉积物中重金属污染较轻。各研究湖泊所有元素在1500AD-1900AD均有较为明显峰值,是西北地区气候由暖干转为冷湿所致。
2、自1960s后期以来,博斯腾湖流域由于磷酸盐肥料的大量使用,造成沉积物中Pb、Cd浓度增大。同时,农用机械和汽车的大量使用也是Pb含量增大的重要因为。其它元素均来自于自然源。
3、苏干湖和双塔水库Zn污染严重,苏干湖富集的Zn来自于频繁的沙尘暴,双塔水库Zn的富集源自周围强烈的农业活动造成的水土流失。
4、青海湖在24 cm及7 cm出现较大峰值分别由于对应时间段内气候变化和频繁战争所致。强烈的人为活动是1960s以来重金属含量增加的主要因为。Pb和206Pb/207Pb背景值分别为18.2 mg/kg和1.194。1970s以前,206Pb/207Pb的变化与浓度变化没有明显相关性,1970s以后,206Pb/207Pb值的降低对应于Pb浓度的增加,表明其受到较大外来Pb的影响,可能的源包括燃煤,汽油的使用及铅矿石的开采和冶炼。
二:博斯腾湖沉积物中As、Sb分布特征和活动性
1、由于气候转变,As和Sb在25 cm出现峰值；1900后,气候转为暖干,As和Sb浓度下降。近几十年,受人为活动的影响As、Sb浓度逐渐增大。
2、欧洲标准局BCR连续提取法,表明As和Sb主要组分为残渣态。沉积物柱芯BS10-2中As和Sb可交换态分别为5.9％和32.8％,具有一定的生态风险,表层可交换态组分增加是人为排放造成的。在柱芯BS-1中,可交换态组分较高(11.7％),源自流域内强烈的人为活动。
三:大气沉降标准物质Pu的浓度及同位素特点
1、此标准物质,酸萃取和全消解对其Pu同位素的分析影响不大,239+240Pu活度分别是6.56±0.10 mBq/g和6.79±0.08 mBq/g,这与MRI的参考值接近(6.52mBq/g)。
2、标准物质中,原子比240Pu/239Pu,241Pu/239Pu比全球沉降值略高,表明受到20世纪六七十年代核试验的影响。这些结果与日本、韩国自1980s来放射性元素沉降特点受再悬浮土壤颗粒影响的假说相吻合。
3、标准物质中Pu同位素的连续提取,表明主要的形态是有机物结合态(70％)和Fe/Mn氧化物结合态(19％)。