【摘 要】
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近年来,利用半导体和太阳能的非均相光催化技术因其在可再生和可持续氢燃料的产生、有机污染物的降解、CO2光还原等领域的潜在应用而受到广泛关注。石墨相氮化碳（g-C3N4）由于其光稳定性、无毒性、易于合成、有效的光捕获以及合适的带隙能量（～2.7 e V）,被认为是一种有希望解决能源危机和环境问题的无金属光催化剂。然而,由于载流子迁移率低,比表面积小,其光催化效率受到限制。为了解决上述问题,本文将从酸
【基金项目】
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湖南省自然科学基金（219JJ50595）； 湖南省教育厅科研基金（18B065）；
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近年来,利用半导体和太阳能的非均相光催化技术因其在可再生和可持续氢燃料的产生、有机污染物的降解、CO2光还原等领域的潜在应用而受到广泛关注。石墨相氮化碳（g-C3N4）由于其光稳定性、无毒性、易于合成、有效的光捕获以及合适的带隙能量（～2.7 e V）,被认为是一种有希望解决能源危机和环境问题的无金属光催化剂。然而,由于载流子迁移率低,比表面积小,其光催化效率受到限制。为了解决上述问题,本文将从酸处理硅酸盐矿物/g-C3N4复合材料以及g-C3N4/沸石咪唑骨架-67（g-C3N4/ZIF-67）复合材料方面出发,制备出比表面积较大、光吸收能力增强、光诱导电荷高效分离和传输的g-C3N4基复合材料。具体研究内容如下:（1）以酸处理硅酸盐矿物和三聚氰胺为前驱体,通过简单的一步煅烧法制备了酸处理硅酸盐矿物/g-C3N4复合材料。酸处理海泡石、滑石粉和高岭土矿物分别作为g-C3N4的载体,以三种截然不同的方式与g-C3N4复合形成三种复合材料。g-C3N4在酸处理硅酸盐矿物上原位生长,使得复合材料具有较大的比表面积,g-C3N4在复合材料中的分布较好,增强了光吸收,增加了活性位点,促进了电荷转移,明显提高了光催化活性。通过优化酸处理海泡石、滑石粉和高岭土矿物含量,酸处理海泡石矿物/g-C3N4、酸处理滑石粉矿物/g-C3N4和酸处理高岭土矿物/g-C3N4三种复合材料的最大产氢速率分别为241.5μmol·g-1·h-1、267.2μmol·g-1·h-1和385.4μmol·g-1·h-1,是g-C3N4的产氢速率(96.4μmol·g-1·h-1)的2.51、2.77和4.00倍;三种复合材料的一氧化碳产生速率分别为2.11μmol·g-1·h-1、2.25μmol·g-1·h-1和3.03μmol·g-1·h-1,是g-C3N4的一氧化碳产生速率(0.91μmol·g-1·h-1)的2.32、2.47和3.33倍。（2）以三聚氰胺为前驱体通过煅烧法制备g-C3N4,再通过简单的浸渍法制备了g-C3N4/ZIF-67复合材料。ZIF-67的引入,使得复合材料的比表面积变大、光吸收能力变强和光诱导电荷转移能力增强,显著改善了光催化活性。引入ZIF-67后,g-C3N4/ZIF-67复合材料的最高产氢速率为214.4μmol·g-1·h-1,是g-C3N4的产氢速率(96.4μmol·g-1·h-1)的2.22倍;g-C3N4/ZIF-67复合材料的一氧化碳产生速率为1.87μmol·g-1·h-1,是g-C3N4的一氧化碳速率(0.91μmol·g-1·h-1)的2.05倍。（3）分别对酸处理海泡石矿物/g-C3N4、酸处理滑石粉矿物/g-C3N4、酸处理高岭土矿物/g-C3N4和g-C3N4/ZIF-67四种复合材料进行光催化降解罗丹明B测试。结果表明:四种复合材料对降解罗丹明B均表现出光催化活性,对罗丹明B的降解率分别达到98.7%、98.9%、99.1%和98.4%,是g-C3N4的降解速率的2.49、2.73、3.08和2.22倍。
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