论文部分内容阅读
我们赖以生存的自然环境严重受到环境污染及能源问题的影响,光催化降解目标污染物技术是新型高效的环境污染降解和控制手段。光催化技术可利用太阳光将水体和空气中有害污染物降解为水、二氧化碳等无机物,环境友好且无二次污染。近年研究发现,卤氧化铋(BiOX,X=Cl、Br、I)半导体材料因自身独特电子结构和良好的可见光响应范围在光催化降解污染物方面表现出极大潜力。本文采用原位合成法通过改变原料加入浓度将BiOX在纸浆纤维(PFs)上沉积,结果表明五水合硝酸铋加入浓度为0.0045 mol/L时,光催化纸甲醛去除率最优,BiOBr/PFs、BiOI/PFs及BiOCl/PFs光催化纸甲醛去除率分别为74.8%、75.3%和60.8%,BiOBr/PFs、BiOI/PFs比BiOCl/PFs光催化纸具有更好的光催化活性,但存在BiOX单一组分光生电子和空穴易复合,稳定性差等问题,后续研究以BiOX为基础,构建具有高催化活性和良好光循环稳定性的BiOX复合光催化纸材料。采用相同制备方法,改变BiOBr与BiOI合成比例,制备BiOI/BiOBr/PFs复合光催化纸,在可见光4 h照射下,利用甲醛污染物去除率评价复合光催化纸光催化活性,研究反应顺序、反应时间、BiOI合成比例对BiOI/BiOBr/PFs复合光催化纸光催化性能影响。研究表明,60%BiOI/BiOBr/PFs复合光催化纸的甲醛去除率为88.1%,循环三次甲醛去除率为76.6%,光催化活性及循环稳定性均高于BiOBr/PFs和BiOI/PFs光催化纸。由于BiOBr、BiOI两者是嵌套式能带位置,该结构不利于光生载流子有效分离,当BiOI/BiOBr/PFs复合光催化纸在可见光照射下,两者能带结构由嵌套式变为交错式,提高复合光催化纸可见光吸收能力,电子有效转移减少光生电子和空穴重新复合的几率。通过改变硝酸银溶液浓度,制备不同AgX质量百分比的AgX/BiOX/PFs复合光催化纸,反应条件不变情况下,AgBr/BiOBr/PFs和AgI/BiOI/PFs复合光催化纸光催化活性优于单一组分的光催化纸。当AgX负载量为10%时,复合光催化纸的甲醛降解效果最好,AgBr/BiOBr/PFs和AgI/BiOI/PFs复合光催化纸对甲醛污染物去除率为93.3%和91.5%,循环3次后复合光催化纸循环前后XRD对比谱图基本一致,说明AgX/BiOX/PFs复合光催化纸是一种具有化学稳定性和光稳定性的光催化材料。AgX与BiOX协同效应,有效缓解AgX不稳定性,可阻止Ag+与e-结合产生银原子。对上述材料进行表征,SEM表征可知PFs表面附着排列致密的BiOX复合物颗粒。XRD测试表明,光催化材料与标准比对卡可很好对应。XPS中元素组成与设定相符,元素特征峰可很好拟合,无I和Ag单质出现,PL及UV-vis有力证明复合材料光吸收范围拓宽,光生电子-空穴可有效分离。综上,BiOX复合光催化纸可有效提高光催化活性,抑制光生电子和空穴的复合,有利于光催化活性提升。