严峻的环境问题和能源危机促使全球实施“碳中和”战略,提升传统化石能源的清洁高效利用以及积极开发新能源技术与装备是我国实现“碳中和”与“碳达峰”承诺的两个关键途径。其中,煤炭的新型非燃料化利用以及生物质的高值转化对于减少二氧化碳排放和优化我国能源发展格局至关重要。同时,电化学能源存储技术（如超级电容器）和电化学能源转换技术（如燃料电池和金属空气电池）对可持续能源的发展有重要意义。鉴于此,将煤与生物质废弃物转化为高价值的碳材料以用于超级电容器电极和氧还原反应（ORR）电催化剂便为传统能源利用向新能源利用的过渡架起了“桥梁”。因此,本论文以煤和生物质废弃物的非燃料化利用为导向,经济、高效地制备了高性能的天然材料基超级电容器电极和ORR电催化剂。本论文具体研究内容如下:1.就生物质衍生碳材料的绿色合成方法开展了两个方面的工作:（1）通过无溶剂机械力化学球磨法结合碳酸氢钾活化剂温和活化的绿色方法合成了玉兰花瓣衍生的分级多孔碳（HPC）。所制备的最优HPC材料具有高达2147.9 m~2g–1的比表面积以及丰富的分级孔结构（包含微孔、中孔和大孔）。在6M的KOH溶液中,最优HPC材料作为超级电容器电极,其比电容在0.5 A g–1的电流密度下能达到302.7 F g–1;由两个相同的HPC电极组成的对称式超级电容器表现出良好的循环稳定性,在5000次充放电循环后电容保持率为100%,在12000次循环后电容仍保持90.5%。另外,含有自掺杂氮的HPC材料也具有一定的ORR活性。这种绿色合成方法可以继续扩展以用于其他各类生物质废料向高价值功能性碳材料的转化。（2）通过双钾盐辅助冻干-热解的绿色方法合成了木棉纤维衍生的碳微管（KCMT）。最佳KCMT材料具有良好的一维中空微管形态、大的比表面积(1914.9 m~2g–1)和发达的分级孔结构以及一定的自掺杂氮/氧原子,并且由于熔融钾盐的温和作用而具有极高的产率（55.3%）。最佳KCMT材料表现出优异的超级电容器性能,包括大的质量比电容(380.1 F g–1,6 M KOH)与体积比电容(281.4 F cm–3,6 M KOH),高能量密度(25.0 Wh kg–1,2 M Li2SO4)和良好的循环稳定性。这种熔融盐辅助的绿色合成方法可以扩展到其他天然纤维（如杨絮和棉花纤维）来源的碳微管制备。此外,KCMT可以允许后氮掺杂处理以用作无金属碳基ORR电催化剂。这项研究对于保护与改进自然界生物质的内在结构以获取多功能碳材料具有好的参考价值。2.就煤基碳材料的刻蚀与掺杂策略开展了两个方面的工作:（1）开发了“同步刻蚀/掺杂”和“先孔隙创制再氮原子掺杂”的制备策略,获得的无烟煤基氮掺杂多孔碳（ANPC）分别适用于超级电容器电极和ORR电催化剂。这项研究为“定制”设计面向能量存储和转化的煤基多功能材料提供了平衡杂原子掺杂和孔隙结构的可行策略。（2）开发了一种“先低温封装氮再高温刻蚀”的策略,制备的最优煤基多孔氮掺杂碳（CPNC-5-850）可作为全p H范围ORR电催化剂。好的性能归因于丰富的微/中孔结构、较大的比表面积(1260.0m~2g–1)以及合适的掺杂氮含量（5.01 at%）和构型（吡啶氮占34.35%,石墨氮占22.98%）。这项研究为将储量丰富的煤转化为适合不同类型燃料电池的ORR催化剂提供了简便、有效的合成策略和全面的构效关系分析。3.为了进一步提升煤基碳材料的ORR电催化性能,尝试利用不同杂原子掺杂的协同机制开展研究。这项研究借助于次序合成技术,精确地实现了氮、磷原子的“分步嵌入”,制备了两类煤基氮磷共掺杂、富缺陷分级多孔碳电催化剂。通过先氮掺杂再磷嵌入步骤获得的样品（N4P4C-900）性能最佳:在KOH、H2SO4和磷酸盐缓冲电解液（PBS,p H=7.0）中的半波电位分别为0.85、0.65和0.67 V vs.RHE,极限电流密度分别为6.36、6.48和7.12 m A cm-2。N4P4C-900表现出良好的循环稳定性和小分子(SO32–/NO2–物种)耐受性,能够较好地应用于锌空气电池。根据物理表征和密度泛函理论（DFT）计算,证实了石墨氮和磷能够协同促进OOH*的形成以实现最佳的ORR活性。这项研究不仅展示了利用不同杂原子掺杂的协同机制以提升煤基碳材料的电催化活性,而且阐明了次序合成过程中煤基材料的演化规律。4.对于ORR电催化剂的设计,在精确控制杂原子掺杂构型和构建与之相适应的质量/电荷传输系统方面仍然面临挑战。这项研究发展了掺杂/刻蚀耦合的合成技术,通过几何/电子结构协同优化机制,制备了无烟煤基氮硼共掺杂、富界面分级多孔碳（NBC12）可作为全p H范围ORR催化剂。结果显示,NBC12具有高含量、特定的吡啶氮和BC2O物种以及增强的质量/电荷传输。氧程序升温脱附（O2-TPD）测试、接触角测试、电化学阻抗谱（EIS）测试以及紫外光电子能谱（UPS）测试表明了催化界面处高效的物质传输和电子转移,DFT计算揭示了缺陷附近吡啶氮和BC2O物种的协同效应有助于改善OOH*中间体的吸附能。面向通用化制备,证实了掺杂/刻蚀耦合的合成技术对于将各种煤转化为氮硼掺杂碳催化剂是普遍有效的。这项研究在煤基碳中创制了位点精确的活性物种和良好的质量/电荷传输系统,并展示了几何/电子结构协同机制适用于不同煤种的通用合成价值。本论文包含121幅图,29个表和215篇参考文献。