两亲性环糊精/维生素E纳米粒子的构建及其高效稳定Pickering乳液的研究

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众所周知,环糊精是一种―绿色‖分子,因其具有便宜、容易获取和生物相容性良好等优点已被广泛应用于食品和医药领域。但环糊精外表面极度亲水,并不具备良好的乳化性能,因此限制了其在食品乳化体系中的应用。本文利用十八烯基琥珀酸酐修饰β-环糊精制备出了两亲性β-环糊精,利用这种两亲性环糊精的空腔负载维生素E,开发出可用于延长产品保质期的功能性纳米材料,并探究了其在乳液稳定和营养物质输送等领域的应用。主要研究结果如下:(1)通过β-环糊精(β-CD)和十八碳烯基琥珀酸酐(ODSA)在碱性条件下的酯化反应来调节环糊精颗粒的两亲性质。本实验制备出取代度(DS)分别为0.003、0.011和0.019的十八烯基琥珀酸β-环糊精酯(ODS-β-CD)颗粒。核磁共振(NMR)、红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、Zeta电位和接触角结果表明在β-CD腔内引入了ODSA的疏水长链,并导致ODS-β-CD的形态结构,表面电荷密度,尺寸和接触角发生显著变化。具体来说,ODS-β-CD的平均直径为449nm至1484nm。随着DS从0.003增加到0.019,ODS-β-CD颗粒的接触角和zeta电位绝对值分别从25.7°增加到47.3°,48.1到62.8mV。与β-CD相比,ODS-β-CD(DS=0.003)颗粒表现出更高的乳化能力,其形成的Pickering乳液在储存期间更稳定。(2)构建了ODS-β-CD-维生素E(ODS-β-CD-VE)复合纳米胶体颗粒,并将其应用于Pickering乳液。二维核磁(NOESY)结果表明维生素E的尾链插入到β-CD腔中,维生素E的苯环头通过疏水相互作用与ODS疏水链复合。所得到ODS-β-CD-VE纳米颗粒的直径为200nm,宽度为80nm的薄片(pH=7.0),这种纳米颗粒具有均匀的形状和平坦的表面。纳米颗粒的电位及接触角结果表明,ODS-β-CD-VE在pH从2.0调控到7.0,Zeta电位从+1减小到-47mv,其对应的接触角从89.6°降低到70.1°。这一现象表明,本文所制备的复合纳米颗粒(ODS-β-CD-VE)的两亲性可以通过酸碱处理得到有效控制。将这种表面化学可调的颗粒应用于Pickering乳液结果表明,ODS-β-CD-VE复合胶体颗粒稳定乳液需要的颗粒很少。当颗粒浓度为0.5%时,乳液在酸性条件下即可形成具有良好稳定性的乳液,调节此乳液pH至中性条件下乳液稳定性变差。当增加颗粒浓度时,所制备的乳液在酸性和碱性条件均能形成稳定的乳液,且乳滴粒径随着颗粒浓度的增加而减小。(3)探究了ODS-β-CD-VE复合纳米颗粒抑制乳液氧化的能力以及测定了其在模拟人体肠胃情况下脂质的消化性。通过加速氧化实验测定了初级氧化产物、次级氧化产物和己醛含量,结果表明荷载VE的ODS-β-CD复合胶体颗粒稳定的Pickering乳液具有优良的抗氧化效果。模拟人体肠胃结果表明ODS-β-CD-VE复合胶体颗粒稳定的乳液抗胃部酸解以及胃蛋白酶酶解,当乳液到达小肠液中,鱼油被小肠液中的胰酶很好的消化。激光共聚焦显微镜(CLSM)的观察结果可以证明这些原因,ODS-β-CD-VE复合胶体颗粒稳定的乳液在酸性条件下(pH=2.0),其表面颗粒发生聚并,形成网状三维结构,因此产生较强的空间位阻,有效抑制了破乳的发生以及胃液与油滴的接触。随着p H的增加,乳滴界面上的颗粒层变薄,有利于油滴与胰酶的接触,增强了乳液的消化性,从而使得鱼油中活性物质得以消化与吸收。
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