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随着中国经济的飞速发展,对天然气需求量日益增大,天然气市场供不应求,将焦炉煤气甲烷化可以在一定程度上缓解这一紧张局面。甲烷化催化剂作为该工艺的重要环节,如何制备高活性、高选择性、高稳定性的甲烷化催化剂成为首要问题,该问题的解决具有重要的实际意义和广阔的应用前景。本论文主要以水滑石为前驱体制备双金属以及双载体催化剂,通过XRD、TPR、TG、BET、SEM、TEM、XPS等表征手段对催化剂结构进行研究,利用固定床反应器,常压下通入质量空速为15000mL·gcat-1·h-1、气体组成为H2/CO/N2 = 3/1/1的原料气,对催化剂性能进行评价,同时在500和600℃下,反应时间300 h,考察了催化剂的稳定性,进而得到催化剂结构与性能之间的关系。本论文的主要研究成果如下:首先,由于Ni-Co之间存在相互作用,该相互作用可以增强Ni-C键,削弱C-O键,使得吸附在催化剂表面的CO在较低温度下即可活化参与反应,所以Ni-Co双金属催化剂展现出优异的低温催化性能,当反应温度仅为250℃时,CO转化率即可达到100%,相应的CH4选择性为90%。其次,Ni-Co双金属催化剂具有优异的抗烧结性能,催化剂在稳定性测试前后,金属颗粒尺寸稳定,抗烧结性能提高的原因在于:介孔结构的限域效应;TEM-EDS表征结果显示,金属颗粒包围在无定型Al2O3载体中;通过XRD、TPR表征可以得出Co与载体有着强的相互作用,在较高温度下,Ni-Co合金颗粒与载体在接触面发生结构重整,Co在接触面上大量富集,降低了接触面的表面自由能,增强了合金颗粒与载体的相互作用,使得合金颗粒不能在催化剂表面迁移,进而聚集长大发生烧结现象。同时Ni-Co双金属催化剂还展现了良好抗积炭性能,这要归结于:合金颗粒较小且始终稳定,不利于积炭形成;Co可以催化氧化表面积炭,促使积炭与副产物CO2或H2O反应转变为CO;积炭的形成是多个Ni原子的共同作用,Co的添加会稀释Ni原子簇,使得Ni原子之间的相互作用减弱,进而抑制积炭的生成。最后,采用共沉淀法制得水滑石-石墨烯复合物,还原后得到石墨烯-Al2O3双载体负载的Ni基催化剂,由于石墨烯的高热导性,少量添加即可显著改善催化剂的抗烧结性能,但是由于石墨烯片层面积较大,会覆盖催化剂的活性组分,使得双载体催化剂的催化性能弱于纯Ni-Al2O3催化剂。