【摘 要】
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现代技术对于高密度、稳定、低能耗纳米级存储元件的需求日益增长,以及在自旋电子学和储能领域进行的大量基础研究,基于磁场和电场的耦合引发了一股研究热潮。磁电耦合是系统对外加电场的磁响应,或等效于外加磁场引起的电极化,其在磁电调控和揭示储能反应机制上有极重要的运用价值。基于电化学原理与技术,我们可以实现材料磁性功能的有效调控,从而设计发展新型的磁离子器件;同时,通过磁学理论与测试技术可以研究储能材料中的
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现代技术对于高密度、稳定、低能耗纳米级存储元件的需求日益增长,以及在自旋电子学和储能领域进行的大量基础研究,基于磁场和电场的耦合引发了一股研究热潮。磁电耦合是系统对外加电场的磁响应,或等效于外加磁场引起的电极化,其在磁电调控和揭示储能反应机制上有极重要的运用价值。基于电化学原理与技术,我们可以实现材料磁性功能的有效调控,从而设计发展新型的磁离子器件;同时,通过磁学理论与测试技术可以研究储能材料中的结构相变和局部电子分布等变化机制,获取其他传统理论技术所不能得到的信息。结合磁学和电化学这两大研究领域,通过离子导体进行有效的磁电耦合的实验器件通常依赖于电容器或离子电池。有研究提出协同的界面电荷存储将离子和电子的理想导电相本质上简化为双层,形成自旋电容现象,结合了离子电池的嵌入深度和电容器的快速响应两大优势。那么利用这一现象引发的磁电耦合效应不仅可以有效地进行磁电调控,还可以用来揭示电极材料复杂的界面反应机制。本文中我们首先利用自制的软包装电池置于原位物性磁测量系统中便于进行实时监测,我们通过锂离子电池的反应原理将α-Fe2O3电极材料电化学还原至0.01 V得到纳米级Fe0/Li2O的混合物,然后选择在避免Fe0氧化的低电位区间进行可逆的充电/放电操作。利用铁磁性金属表面自旋极化电子和锂离子导体界面的锂离子所形成的自旋电容效应,其饱和磁化强度也随之发生可逆稳定的变化,幅度高达0.16μB Fe-1,并且在快速脉冲循环接近150个周期后磁响应仍然保持着可逆稳定的状态。同时我们利用了实时原位监测技术这一优势,表明电极材料完全充电至3.0 V后仍然显示有磁性,并通过一系列非原位结构、理化性质的表征,我们验证了α-Fe2O3的转换反应是不可逆的,其再转换产物是FeO,并且在室温下FeO表面显示为铁磁有序的,这项结果打破了关于FeO是否具有铁磁性一直以来的争议,同时还为铁氧化物异质结的界面磁性研究奠定了理论基础。另外我们为了改善铁磁性金属的调控幅度,选择了电导率更高的离子导体LiF与Fe0形成界面自旋电容效应进行磁离子调控。我们制备了FeF2电极材料,将其完全还原至0.01 V得到纳米级Fe0/LiF的混合物,选择特定的电压区间对铁磁性金属表面自旋极化电子排列进行可逆的磁性调控,其饱和磁化强度的变化幅度增大到0.17μB Fe-1。同时我们还通过选择电导率更高,层间距更大的Li2Se离子导体来进一步增强基于自旋电容效应的磁离子调控在幅度、稳定性上面的效果。我们制备了FeSe2电极材料,通过锂离子电化学还原至最低电位生成Fe0/Li2Se混合物,所得到的饱和磁化强度的变化幅度增大为0.34μB Fe-1,并且在更快的脉冲充放电下磁响应仍然非常可逆稳定。我们利用锂离子电池和自旋电容相结合的界面电荷效应对铁磁性金属实现了理想的锂离子控制,通过改变锂离子导体的电导率和层间距极大地改善了磁性调控的变化幅度和响应速度。最后利用自旋电容介导的磁电耦合效应直观地揭示了固态电解质膜和过渡族金属碳化物电极之间的反应机制,原位磁学测试有力且令人信服地证明初始的铁磁性Fe3C@Fe纳米颗粒可以在低电压下存储大量自旋极化电子,导致界面磁化强度发生明显变化,并产生较大的过剩容量。与传统上对过渡族金属碳化物的锂存储机理的理解不同,催化固态电解质膜中所含的无机成分是界面处Li+储存的重要来源。这些发现为新型储能器件的进一步发展突破开辟了新的途径。
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