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核能是21世纪主要能源之一,在核能的利用过程中将产生大量的放射性废弃物,如何解决大量放射性废液的固化处理是核技术应用面临的一个重要课题。本文从硫铝酸盐型矿物材料水化产物特点出发,提出通过引入选择吸附能力强、并具有发生潜在土聚反应的粘土类矿物材料,与硫铝酸盐型矿物的水化产物组成结构体,形成一种对放射性废液包容量大、吸附性强,并且凝结时间可调,便于快速处理的硫铝酸盐型复合固化材料。
根据硫铝酸盐型矿物的水化特性,本文研究了以石膏及相应碱性材料作为调凝剂和促凝剂,掺加一定量的具有强吸附能力及潜在土聚效应的粘土类矿物材料(沸石、膨润土),制备了以硫铝酸盐矿物水化产物为结构主体的复合固化材料。通过大量的实验设计,确定了该硫铝酸盐型复合固化材料的组成体系,最佳配合比和主要工艺参数。借助XRD、SEM、FT-IR、TG-DTA等现代测试手段对该固化材料的水化产物和硬化体的微观结构进行了测试分析,并以模拟Sr2+、Cs+废液为固化处理对象,借助XRD、SEM、EDS等现代测试方法对复合材料固化体的固化性能进行了研究。
结果表明,该硫铝酸盐型核素复合固化材料形成以钙矾石为主体框架、吸附填充物参与构建的结构。在水灰比w/c=1.0时,膨润土掺量为12.5%,沸石掺量为10%的硫铝酸盐型复合固化材料能够对模拟放射性废液形成稳定的固化效果,其Sr2+、Cs+固化体42d浸出率分别为7.9×10-6cm/d、9.81×10-5cm/d。通过对实验方案的进一步优化,适当增加沸石掺量及外掺硅灰,固化体中核素离子的浸出率可以得到进一步降低,且优于目前普遍采用的普通硅酸盐水泥固化体。同时,该复合固化材料处理等量废液时,其固化基材总量相比普通硅酸盐水泥减少约60%,成本可降低45%以上。