金属有机骨架衍生的CuOx-C电极的制备及其催化降解水中头孢类抗生素的研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:milin1215
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电化学氧化技术因其环境友好、降解高效和氧化能力强等优势在抗生素废水处理领域的研究应用十分广泛,而阳极材料的性质在很大程度上决定了该技术对目标抗生素的去除率。金属有机骨架材料有着高比表面积,功能与结构可调控性强等优势,已成为电催化材料研究的热点。本研究以金属有机骨架材料为前体制备新型金属氧化物多孔碳电极,研究了其对头孢他啶和头孢克洛的降解效果,并进行了相关机理的研究,为新型电化学氧化电极材料的发展提供借鉴。主要研究成果如下:1.以金属有机骨架为前体制备了金属氧化物多孔碳阳极,通过头孢他啶降解实验,选定了效果最佳的CuOx-C电极,考察了煅烧温度和氛围对电极结构组成和降解性能的影响。Cu-BTC在煅烧后的仍能维持正八面体晶体形貌结构,氮气氛围下煅烧有利于介孔结构和单质Cu的形成,CuOx-C-550N电极材料的BET比表面积最大(135.12 m2·g-1),导电性能最强,对头孢他啶去除效果接近100%。CV结果表明头孢他啶在体系中的降解是阳极产生的氧化性物种间接氧化所致。2.20次重复循环实验表明所制备的CuOx-C-550N电极具备长期稳定运行的能力。在一个降解实验周期内(30min),体系中浸出的铜离子浓度为0.3470 mg·L-1。考察了主要参数对头孢菌素降解效果和动力学的影响,在优选降解条件下20 min即可实现5 mg·L-1头孢他啶的完全去除,头孢克洛去除率也可达到88.81%。3.通过荧光光谱法、紫外分光光度法和HPLC-MS对头孢他啶降解过程中的活性物种、络合产物和中间产物进行分析,发现Cu2+/Cu+氧化还原电对头孢他啶的降解起了关键作用,最后对反应体系中头孢他啶降解历程进行了推测。
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