纳米结构SnO2基复合纤维及其储锂性能研究

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锂离子电池是目前使用最广泛的二次电池,全球每年生产几十亿只锂离子电池并应用到各种电子产品上,因此,进一步提高锂离子电池的性能具有显著的经济效益和社会效益。目前商用的锂离子电池负极材料主要是石墨,但存在两个明显的缺点:较低的理论比容量和过低的嵌锂电位,导致锂离子电池较低的比容量和安全隐患。SnO2是一种应用潜力巨大的负极材料,传统上认为其理论比容量为780 mA h g-1,但近年来研究发现,其理论比容量可达到1493 mA h g-1。然而,由于SnO2在锂化/去锂化过程中巨大的体积变化和自身较差的导电性等问题,导致电极材料粉化和反应活性低下。而且,实现SnO2与Sn的转换反应可逆是其达到更高理论比容量的前提。针对上述问题,本论文基于SnO2与碳材料的复合,通过材料的纳米结构设计、静电纺丝制备技术优化、多巴胺自发聚合包覆和碳化以及氧化物的刻蚀等,探索制备出多种SnO2基复合纳米纤维,研究了这些具有特殊纳米结构的电极材料的电化学反应机理和性能。1.碳包覆的SnO2/Fe3O4复合纳米纤维采用静电纺丝技术制备了SnO2/Fe2O3复合纳米纤维,利用在室温水浴弱碱环境中多巴胺会自发在纤维表面聚合特性,制备出碳化聚多巴胺包覆的SnO2/Fe3O4复合纳米纤维。作为负极材料用于锂离子电池半电池时,这种碳包覆的SnO2/Fe3O4复合纳米纤维电极具有优异的循环性能和倍率性能。在100 mA g-1的电流密度下循环80次后容量为850 mA h g-1;在1600 mA g-1的电流密度下电极的可逆容量为402 mA h g-1。循环后的碳包覆SnO2/Fe3O4复合纳米纤维,其结构基本上保持完整。2.碳包覆的富含孔隙的SnO2复合纳米纤维采用静电纺丝技术并结合包覆和刻蚀工艺,制备了碳化聚多巴胺包覆的富含孔隙的SnO2/voids@C复合纳米纤维。纤维内部形成的孔隙极大地缓冲了SnO2体积膨胀导致的应力,内部的碳骨架阻止了SnO2纳米颗粒的团聚,外部的碳包覆层有利于形成稳定的固体电解质相界面膜。实验表明,在锂离子电池半电池中,SnO2/voids@C复合纳米纤维电极上发生的SnO2与Sn的转换反应是高度可逆的,首次库伦效率高达73.5%,经过200次循环后可逆容量为986 mA h g-1,具有优异的电化学储锂性能。以该电极为负极、商用LiCoO2为正极组装了锂离子电池全电池,证明了在全电池中SnO2与Sn的转换反应同样可逆。3.多孔SnO2/C复合纳米纤维以聚丙烯腈(PAN)作为碳源,正硅酸乙酯(TEOS)作为牺牲模板的前驱物,采用静电纺丝技术并结合碳化和刻蚀工艺,制备出多孔的SnO2/C复合纳米纤维。电化学测试表明,这种复合纳米纤维电极作为锂离子电池半电池的工作电极时,首次库伦效率为70.8%,在300 mA g-1的电流密度下130次循环后的可逆容量为735 mA h g-1。较高的首次库伦效率和较大的可逆比容量同样源于SnO2与Sn的可逆转换反应。4.多孔碳纳米纤维考虑到多巴胺优异的人体相容性,以碳化聚多巴胺包覆的SnO2/Fe3O4复合纳米纤维作为前驱物,通过优化刻蚀工艺,制备出含有大量孔隙结构的碳纳米纤维,并研究了其作为锂离子电池负极材料的电化学特性。电化学测试表明,这种纳米结构的碳纤维具有极高的储锂容量,在0.2 A g-1的电流密度下循环150次后的可逆容量高达1324 mA h g-1。这主要是因为碳化聚多巴胺材料中含有较高浓度的N、O元素,容易形成缺陷和官能团,且大量的微腔有利于锂离子存储。
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