金属氧化物表面光催化降解水环境中的萘

来源 :哈尔滨师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:laniya82
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近年来,随着化工产业的不断发展,各种环境问题接踵而至,极大的危害了人类健康和生态系统。特别是由于石油及下游产品生产、天然气和煤等化石燃料的燃烧及草木、秸秆、烟草的燃烧产生的多环芳烃(PAHs),广泛分布在大气、土壤、水环境中,且由于稳定结构难以降解,引起了国内外的高度重视。  本文用FeCl3和FeSO4作为前驱体,通过将FeCl3和FeSO4水溶液连续滴加在NaOH溶液中制备纳米Fe3O4材料。通过XRD,TEM和磁性测量对样品进行表征。结果表明,Fe3O4材料是结晶良好的磁铁矿,是由平均粒径约15nm的纳米棒和纳米颗粒组成,并具有超顺磁性,饱和磁化强度为49.5emu/g。应用所制备的纳米Fe3O4材料对溶液中萘的可见光光催化降解进行了研究。结果表明,纳米Fe3O4材料是一种优良的光催化降解萘的催化剂。在可见光照射条件下,有H2O2和无H2O2氧化剂存在的体系中纳米Fe3O4对光催化降解萘的降解率分别为81.1%和74.3%。探讨了光照时间、催化剂用量,萘的初始浓度,以及H2O2的用量对光降解反应的影响规律,确定了反应的最佳工艺条件为:光照时长8h、催化剂用量0.3g、萘初始浓度0.1mmol/L、H2O2(浓度为30%)用量为8mL。该条件下萘的降解率可达到81.1%。同时通过萘在纳米Fe3O4表面原位红外(in situ DRIFTS)的测试,以及应用气相色谱与质谱联用仪(GC-MS)对降解产物分布的确认,提出了有和无H2O2参与的两种体系降解反应可能的反应机制。  实验中我们还制备了复合金属氧化物SO42-/V2O5-ZrO2。制备中发现SO42-/V2O5-ZrO2(ZrVS)催化性能最好。利用XRD、SEM、TEM、原位DRIFTS等技术对催化剂进行表征。经过表征发现,在500℃的焙烧条件下,V2O5/ZrO2催化剂具有更高的比表面积及酸性,并且经过实验证明,500℃条件下的催化降解活性最好。在可见光照射条件下,有、无H2O2氧化剂存在的体系中V2O5/ZrO2对光催化降解萘的降解率分别为43.48%和34.87%。经过一系列实验,分别研究了光照时长、催化剂用量、萘的初始浓度、不同温度焙烧的V2O5/ZrO2、以及H2O2的用量对光降解反应的影响规律,得到最好的最好反应条件为:光照时长8h、催化剂用量0.5g、萘浓度0.2mmol/L、有H2O2(浓度为30%)10ml参与反应,该条件下降解率达到43.48%。同时通过气相色谱与质谱联用仪(GC-MS)确定了降解产物分布,其主要降解产物与Fe3O4催化体系所得到的基本一致。
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