论文部分内容阅读
铀（U）作为一个放射性元素,具有高毒性和致癌性。随着核能的发展,会产生大量含U（Ⅵ）放射性废水,对自然环境和生物造成严重危害。本文以城市污泥（SS）为原料制备污泥基生物炭,在300℃、450℃及600℃的缺氧条件下,制备出污泥基生物炭（SSB300、SSB450及SSB600）,并通过酸化和磁化处理进行改性,探讨污泥基生物炭及其改性产物的特性与处理含U（Ⅵ）效能,通过红外光谱（FTIR）、X射线晶体衍射（XRD）、X光电子衍射（XPS）等技术探讨吸附除U（Ⅵ）机理。其主要结论如下:（1）通过慢速限氧法在300、450、600℃的条件下制备了污泥基生物炭（SSB）。污泥基生物炭的比表面积和孔体积随着热解温度增加而变大,孔径则减小,经过酸化和磁化改性后的污泥基生物炭比表面积、孔体积和孔径均减少。随着热解温度的升高污泥基生物炭中的羟基（-OH）和羧基（-COOH）等含氧官能团减少,酸化后生物炭中羟基和羧基的含量增加,说明酸化有效的提高了污泥基生物炭中含氧官能团的数量。污泥基生物炭中的主要晶体结构为SiO2和CaCO3。硝酸改性污泥基生物炭（SSB-AO）的主要的晶型结构为SiO2,而CaCO3的晶面消失。在磁性污泥基生物炭（MSSB）中主要的结构为SiO2和CaCO3,并出现了Fe3O4结构。（2）SSB、SSB-AO和MSSB去除U（Ⅵ）的吸附过程能够被拟二级动力学模型和Langmuir吸附等温模型更好的拟合,说明这几种材料对U（Ⅵ）的去除属于化学吸附和单分子层吸附为主。此外SSB300、SSB450、SSB600、SSB-AO及MSSB在吸附温度30℃的条件下对U（Ⅵ）的最大吸附量分别为34.51 mg/g、41.62 mg/g、44.84mg/g、80.34 mg/g和145.13 mg/g。说明酸化和磁化有效得提高了污泥基生物炭对U（Ⅵ）的最大吸附量,但是磁化后的污泥基生物炭对U（Ⅵ）的吸附能力更强。（3）SSB、SSB-AO及MSSB去除U（Ⅵ）机理均包括含氧官能团（-OH和-COOH等）的配位络合、离子交换以及静电吸引,但MSSB对U（Ⅵ）去除机理还包括其中的Fe（II）能够将U（Ⅵ）还原成U（IV）。经过五次吸附-解吸实验后,MSSB对U（Ⅵ）的去除率（90%以上）高于SSB及SSB-AO（8088%）。MSSB具有容易固液分离、吸附容量大的优势,因此MSSB具有更好应用于含U（Ⅵ）酸性放射性废水的潜力。（4）综合比较,发现SSB及改性产物SSB-AO、MSSB具有较好的铀处理效果,但改性后吸附容量更大,尤其是MSSB。因此,本文为污泥基生物炭及其改性产物应用于酸性含U（Ⅵ）废水处理提供了借鉴,同时也为城市污泥资源化利用提供了新思路。