高活性钛硅分子筛的制备及催化甲苯羟基化性能的研究

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TS-1分子筛是典型的环境友好或绿色化学过程,但其昂贵的制作成本、苛刻的合成条件,成为工业化应用的主要障碍。最近的研究主要包括寻找模板剂的替代物以及改变合成路线,以达到降低TS-1分子筛的制作成本,优化制备工艺,使其能在工业化生产中较快得到应用。本论文采用高压晶化方法合成了TS-1分子筛,采用XRD衍射、FT-IR谱图及苯酚羟基化探针实验等对制作的TS-1分子筛的结构和性能进行了表征,系统研究了在高压条件下晶化压力、模板剂的用量以及晶化时间等对制备的TS-1分子筛的结构的影响。在优化的条件下,初始压力2.0Mpa,模板剂的用量仅为TPAOH/SiO2=0.15,晶化时间24h,晶化温度383K,TiO2/SiO2摩尔比0.021,就可制作出高活性的TS-1分子筛,大大降低了生产成本。将制备的高活性TS-1分子筛用于甲苯羟基化反应,研究了反应条件等对甲苯羟基化反应的影响,在优化的条件下,甲苯的转化率达到15.5%,过氧化氢的有效利用率达到75.5%,二酚的总选择性达到99.5%,同时在反应器上进行了催化剂的寿命实验;对失活后的催化剂进行了活性再生,并检验了再生后催化剂的活性,为钛硅分子筛的理论研究和工业应用提供了依据。
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