新型聚硅氧烷接枝聚氧化乙烯类固体电解质的制备与电化学性能

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电解质作为锂电池的关键材料之一,对电池的功率密度、循环性、安全性等具有重要影响。目前常用的液体电解质由于易燃、易漏、易挥发的特性很容易造成安全问题,而固体聚合物电解质是一个很好的解决方案。但是固体聚合物电解质存在着电导率较低、锂离子迁移数较低的缺点。基于此,本文制备了聚硅氧烷接枝聚氧化乙烯类固体电解质,并研究了电解质的电化学性能。首先通过硅氢加成反应合成了聚氧化乙烯接枝聚硅氧烷。然后将聚合物与双烯丙基聚乙二醇发生交联反应,制备了固体聚合物电解质(SCPE)。通过交流阻抗法(EIS)研究了锂盐浓度对电导率的影响,结果表明当EO:Li为20:1时,电解质常温下电导率达到1.74×104S/cm。通过线性扫描伏安法(LSV)考察了电解质的电化学稳定性,结果表明电解质化学窗口达到5V(vs.Li+/Li)。基于此电解质的LiFePO4/SPE/Li电池在0.15C倍率下循环30圈后,电池充放电比容量还有130mAh/g左右。加入丁二腈后,电解质的电导率和电化学窗口均得到提高。为提高锂离子迁移数,首先合成了一种新型的4-苯乙烯磺酰全氟丁基磺酰亚胺锂盐,其中-S02-N(-)-S02-C4F9-的电荷离域化程度较高,与锂离子之间的作用力弱,可提高可移动的锂离子数目。通过硅氢加成反应将阴离子和聚氧化乙烯接枝到聚硅氧烷骨架上,然后交联成单离子导电固体电解质(SPE)。通过核磁和红外证实了锂盐单体和聚合物的结构。通过DSC和TG表征了电解质的热性质,结果表明电解质具有较低的玻璃化温度和较高的热稳定性。通过LSV和EIS研究了电解质的电化学性能。当EO:Li为28:1时,电解质在在30 ℃下电导率为3.77×10-5S/cm。电解质电化学窗口达到5.2V(vs.Li+/Li)。此外,该聚合物电解质的锂离子迁移数达到0.80。
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