纳米TiO2-X的制备及其对砷离子吸附特性的研究

来源 :昆明理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zsj1502
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水体中的砷污染问题已严重威胁区域生态安全,开发新型高效的砷吸附材料是国际研究的前沿课题。水体中As(Ⅲ)离子的吸附脱除是砷吸附剂开发的难题。由于纳米二氧化钛具备光催化活性,已成为最具潜力的砷吸附新型材料之一。课题提出将具有氧缺位的TiO2-X材料用于水体中As(Ⅲ)离子的光催化氧化和吸附的科学设想,并提出了以偏钛酸为原料,快速制备纳米TiO2-X的方法。本文围绕课题提出的学术思想,对比研究了静态氢气还原法、高温等离子体法、快速氢化还原法制备TiO2-X,通过XRD、TEM、UV-Vis DRS、BET、FTIR、XPS、粉末电阻率测试仪等分析手段,考察了不同方法制备所得的TiO2-X粉体的理化特性,探明了制备过程中,温度、气氛等因素对样品颜色、物相、微结构、光吸收特性等理化性质的影响规律。结果表明,静态氢气还原法可以制备出TiO2-X粉体,但时间周期长,产物烧结团聚严重,不适合作为吸附剂。高温等离子体法制备产物时间短(约1s内),所得产物比表面积比静态法大,但是产物物相主要以Magnéli相TinO2n-1(3<n<10)为主,已转化为低价钛氧化物。快速氢化还原法在约10秒内制备得到TiO2-X,在氢气气氛下600℃,分别以金红石型偏钛酸和锐钛型偏钛酸作为原料,制备所得样品的物相仍为二氧化钛物相,比表面积分别为108m2/g、210m2/g,颗粒尺寸10-20nm,禁带宽度减小0.05-0.06eV,相比于原料有较高的可见光吸收能力,适合作为砷吸附剂。综合对比,最终选用氢气气氛600℃下,制备所得的两组样品进行后续砷吸附实验。借助自主搭建的砷吸附容量测试平台,利用ICP-MS、XPS考察了样品的晶型、溶液的pH值、光照、初始浓度等因素对TiO2-X样品的Asn+的吸附特性的影响。吸附结果表明TiO2-x的砷吸附动力学符合以化学吸附为基础的准二阶动力学方程,平衡时间为4h。没有光照的条件下,水体中的As(Ⅴ)在pH=3的酸性条件下能够被较好的吸附去除,As(Ⅲ)在pH=8的碱性条件下能够被较好的吸附去除。在有光照酸性环境下,样品的As(Ⅲ)吸附去除能力得到了提高,而在碱性环境却被抑制。后续的初始浓度实验和XPS测试证明了TiO2-x具有强的光催化活性,可见光照射条件下,可将As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ),计算得锐钛型TiO2-X的As(Ⅲ)的光催化氧化转化为As(Ⅴ)的速率为111.3mgAsg-1h-1。研究表明,快速氢化还原法相较于另两种方法更适合制备TiO2-X,制备所得的样品在可见光照条件下表现出了良好的光催化氧化吸附As(Ⅲ)的能力。本论文提出了一种全新的快速制备TiO2-X的方法,并将产物应用于可见光催化砷吸附领域,拓展了TiO2-X的应用领域,同时为TiO2-X的快速制备和应用方向提供借鉴指导。
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