随着计算模拟方法的日趋成熟和计算机性能的不断提高，可以在原子水平上模拟低维纳米结构的各种现象。在本论文研究中，通过密度泛函理论计算，对石墨烯材料及其无机类似物进行了几何结构、电学、磁学、力学和催化性能等方面的研究。　　 首先对石墨烯可能的用途进行了探索。在石墨烯的晶格里构造一个空位缺陷，可以将一个Fe原子分散固定住而不形成团簇。Fe原子可以将一个02分子充分活化，然后连续和两个CO分子反应，同时生成两个C02分子。整个过程在热力学和动力学上都较为有利。这表明Fe修饰的石墨烯有着良好的催化性能。　　 实验中合成出的一种具有周期性的孔结构的石墨烯材料-二维聚苯是具有直接带隙的半导体。由于H2的动力学直径接近二维聚苯的孔的宽度，所以H2可以很轻易地通过二维聚苯的孔，而C02、CO、CH4等动力学直径较大的气体分子则很难通过二维聚苯的孔。这表明二维聚苯对H2和C02,CO、CH4具有相当高的选择性，可以用作分离和提纯H2的膜材料。　　 接着研究了掺杂、氢化以及异质结对于石墨烯纳米带电学性质的影响。N掺杂缺陷都倾向于出现在锯齿型石墨烯纳米带的边缘。用一个N原子取代纳米带边缘的C原子，可以使纳米带成为奇特的自旋零带隙半导体；如果再用一个N原子取代另外一条边上的一个C原子，纳米带会变成无磁性的金属。此外，吡啶状和吡咯状的N掺杂缺陷都可以破坏纳米带边缘态的对称，使得纳米带变成半金属或者自旋零带隙半导体。给石墨烯纳米带的每个C原子添加一个H原子，可以使之成为石墨烷纳米带。计算表明，由于C原子从sp2杂化转变为sp3杂化，石墨烷纳米带呈现出和石墨烯纳米带截然不同的电学性质。所有的石墨烷纳米带都是无磁性的宽带隙半导体，并且具有很高的稳定性。根据实验上观察到的石墨烯纳米带异质结，设计了一种锯齿型边缘和扶手椅型边缘交替出现的混合石墨烯纳米带。当锯齿型边缘比较短的时候，混合石墨烯纳米带是无磁性的半导体。随着锯齿型长度的增加，慢慢变成基态是反铁磁态的磁性半导体。研究表明，在外加电场的作用下，混合石墨烯纳米带也可以转变为半金属。　　 在石墨烯研究的激励下，还研究了石墨烯无机同类物MoS2单层和纳米带的电学和磁学性质。MoS2单层是无磁性的半导体。由于边缘不饱和原子的存在，锯齿型MoS2纳米带是一种基态为铁磁性金属的材料，并且不随宽度和厚度的变化而发生改变。而扶手椅型MoS2纳米带是无磁性的半导体，带隙随宽度增加最终收敛于0.56 eV。MoS2纳米带具有相当高的稳定性，比实验上已经合成出的三角MoS2团簇具有更高的键合能。　　 最后，在平面构型分子SiC4的基础上，设计出一种新型二维无机材料：SiC2单层。在SiC2单层中，1个Si原子和4个C原子形成化学键，并且这四个化学键处于同一个平面上。SiC2单层是一个局域能量最低构型，具有较高的键合能。将SiC2单层进行卷曲可以得到SiC2纳米管。SiC2纳米管不仅具有相当高的热力学稳定性，还具有很好的力学性能。SiC2单层还可以剪裁为SiC2纳米带。计算表明SiC2单层以及SiC2纳米管和纳米带都呈金属性。　　 本文指出可以根据石墨烯材料的结构特点来设计一些可能的用途，可以用一些实验上容易实现的手段来调控石墨烯纳米带的性质，并揭示了与石墨烯结构类似的无机同类物的优异性质，还给出了一些材料设计的基本思路和原则。这些研究结果对纳米材料的模拟和设计具有指导作用。