【摘 要】
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挥发性有机化合物（VOCs）是一种典型的大气污染物,产生于印刷、塑料加工以及涂料油漆生产等多种工艺过程。在众多去除方式中,催化氧化法由于具有氧化温度低、不易产生二次污染等优点而成为研究热点。氧化VOCs的催化剂可分为两类:贵金属催化剂和以过渡金属氧化物为代表的非贵金属催化剂。贵金属催化剂具有活性温度低、氧化效果好等优点,但是其价格昂贵,易烧结等缺点限制了应用。目前对于甲醛、丙酮、甲苯等物质的氧化研
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挥发性有机化合物（VOCs）是一种典型的大气污染物,产生于印刷、塑料加工以及涂料油漆生产等多种工艺过程。在众多去除方式中,催化氧化法由于具有氧化温度低、不易产生二次污染等优点而成为研究热点。氧化VOCs的催化剂可分为两类:贵金属催化剂和以过渡金属氧化物为代表的非贵金属催化剂。贵金属催化剂具有活性温度低、氧化效果好等优点,但是其价格昂贵,易烧结等缺点限制了应用。目前对于甲醛、丙酮、甲苯等物质的氧化研究较多,而对于二甲苯尤其是间和对二甲苯的研究甚为匮乏,并且邻、间和对三种二甲苯往往相伴产生,故本文的研究工作基于Mn-Co复合金属氧化物对混合二甲苯的催化氧化进行展开。考察了催化剂的制备条件（搅拌温度、干燥温度、煅烧温度及煅烧时间）对催化剂结构、形貌的影响,进而考察了催化剂的结构、形貌等因素对氧化二甲苯的影响,结果表明煅烧温度对催化性能的影响最为明显。通过改变煅烧温度（温度分别350°C、450°C和550°C）,比较不同煅烧温度下氧化同一构型二甲苯的差异以及三种二甲苯氧化难易,结果表明煅烧温度为350°C时,表现出最佳的催化性能。此时,邻、间和对三种二甲苯完全氧化的温度相差约15°C,其中,邻二甲苯最难氧化,完全氧化需260°C,间二甲苯次之,对二甲苯最易氧化。利用XRD、SEM、TEM、XPS、N2吸附脱附测试和H2-TPR等表征手段来分析煅烧温度造成二甲苯氧化程度差异性的原因。结果表明,在温度为350°C下煅烧的催化剂具有最大的比表面积和孔体积,最高比例的高价锰物种以及高价钴物种,这些因素有利于反应的进行。对催化剂的稳定性进行测试,发现失活的主要原因在于高价锰物种、吸附氧物种的减少以及催化剂表面晶相的改变。最后,对二甲苯在不同反应条件下的氧化性能进行考察。空速对反应影响较大,浓度对二甲苯的氧化性能影响不明显;邻二甲苯和间二甲苯由于物种间的竞争吸附,表现出轻微的相互抑制;对于邻二甲苯和间二甲苯、甲苯、乙酸乙酯这三种物质组成的二元混合物而言,邻二甲苯的活性得到增强,其余物质均被抑制。本研究对催化剂应用于实际环境中具有重要的参考价值。
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